Ce-MOFs衍生Ni/CeO2催化剂在CO2加氢制甲烷中的高效催化机制与性能研究

（编辑推荐）本研究通过金属有机框架（MOFs）衍生策略构建高分散Ni/CeO2催化剂，揭示棒状Ni/CeO2-BTC因丰富氧空位（VOs）在CO2吸附活化中的优势，实现61.9%转化率与85.8%甲烷选择性（375℃），结合密度泛函理论（DFT）阐明Ni-O-Ce界面反应机制，为碳中和目标下高效催化剂设计提供新思路。

　　

亮点

材料

硝酸铈（Ce(NO₃)₃·6H₂O）、1,3,5-苯三甲酸（BTC）等试剂购自上海麦克林生化有限公司，镍硝酸盐（Ni(NO₃)₂·6H₂O）购自广州化学试剂厂，均为分析纯。

催化CO₂还原性能

在常压、200-450℃和空速72,000 mL·g_cat^-1·h^-1条件下测试Ni/CeO₂-X催化剂性能。图3(a)显示，所有催化剂的CO₂转化率随温度升高（至400℃）接近理论平衡值，符合反应(1)的放热特性。400℃时Ni/CeO₂-BTC表现最佳。

结论

本研究成功制备了多种形貌的MOFs衍生Ni/CeO₂-X催化剂（10 wt% Ni负载），并通过理论计算揭示了CO₂在Ni₄/CeO₂表面的活化机制：

1. 不同形貌CeO₂显著影响催化性能，棒状Ni/CeO₂-BTC因丰富氧空位（VOs）展现最优CO₂吸附活化能力；

2. DFT证实氧空位存在时，CO₂更易在Ni-O-Ce界面吸附活化。

（注：翻译部分保留了专业术语标注和上下标格式，并删除了文献与图表标识）