配体功能化UiO-66-X(X=H,NH2,Br)/PDINH复合材料的Z型异质结构建及其光催化降解四环素机制研究

本文推荐：研究者通过酸催化胺化和水热法制备了配体修饰的UiO-66-X/PDINH复合材料（MOFs），构建Z型异质结（Z-scheme）显著提升光生载流子分离效率。其中UiO-66-Br/PDINH对四环素（TC）的降解率高达97.8%，揭示了配体功能化调控分子间作用力与能带结构的协同机制，为抗生素污染治理提供新策略。

　　

Highlight

光催化技术因其绿色高效特性备受青睐。在光催化过程中，溶液中的氧和羟基会捕获光生电子-空穴对，形成·O₂^-和·OH自由基，从而降解水中有机污染物。

Introduction

随着现代工业化发展，抗生素等有机污染物排放激增，水污染已成为全球性环境问题。四环素（TC）作为广谱抗生素，在医疗和畜牧业的滥用导致环境中TC浓度升高，加速抗生素耐药性传播，威胁人类健康和微生物生态。

金属有机框架（MOFs）是由无机金属节点和有机配体组装的多孔材料。UiO-66（"UiO"为奥斯陆大学缩写，"66"代表面心立方拓扑结构）通过配体功能化（如-Br/-NH₂）可调控光吸收能力和活性位点。但单一MOFs因光生载流子快速复合限制其应用，通过构建异质结可突破此限制。

自组装超分子材料PDINH（3,4,9,10-苝四甲酰二亚胺）作为典型n型有机半导体，具有强π-π堆积作用和优异载流子迁移率。将UiO-66-X与PDINH耦合，可显著提升材料光催化性能。

Conclusions

本研究通过水热法和酸催化胺化合成了配体修饰的UiO-66-X/PDINH催化剂，用于TC光催化降解。在最优条件下（材料15mg，TC浓度0.01g·L^-1，pH=9），UiO-66-Br/PDINH在120分钟内降解效率达97.8%，其优异性能归因于：1）Z型异质结促进载流子分离；2）TC分子与UiO-66-Br强分子间作用力。