非晶-晶相杂化催化剂调控界面水结构实现中性硝酸盐高效电还原合成氨

本研究通过设计非晶-晶相杂化催化剂(aCoO-cCu2O-PM)，创新性地利用晶相Cu2O激活硝酸盐并解离界面水生成活性*H，非晶CoO构建动态质子通道，实现了中性条件下硝酸盐电还原(NO3RR)96.02%的氨法拉第效率，为氮循环平衡和废水净化提供了新策略。

　　

Highlight

突破性进展：我们提出了一种非晶-晶相杂化策略，通过调控界面水结构实现中性硝酸盐电还原(NO₃RR)高效合成高附加值氨。优化的aCoO-cCu₂O-PM催化剂在-0.7 V vs. RHE条件下，实现了96.02%的NH₃法拉第效率和14.16 mg·h^-1·mg_cat.^-1的产率，性能远超近期报道的大多数NO₃RR电催化剂。

Structural characterization

aCoO-cCu₂O-PM的制备过程如图S1所示。首先通过Ti₃AlC₂的酸蚀剥离获得磷化MXene纳米片基底(PM)，随后在Co²⁺/Cu²⁺混合溶液中，还原电位较高的Cu²⁺优先被还原为晶相CuO，而Co²⁺则形成非晶CoO。这种低畸变的...

Conclusion

总之，我们开发了一种非晶-晶相杂化催化剂，通过晶相Cu₂O优先吸附硝酸盐并解离界面2配位氢键水(2-HB·H₂O)生成活性H，非晶CoO建立动态质子传递通道，实现了H生成(Cu₂O)与利用(CoO)的空间隔离。基于该催化剂组装的Zn-NO₃^-电池获得23.36 mW·cm^-2的功率密度，为中性条件下硝酸盐污染治理与资源化提供了新思路。