高效稳定倒置钙钛矿太阳能电池的多重表面缺陷互补分子钝化策略

研究人员开发了一种采用苯乙基碘化铵(PEAI)和乙基肼基乙酸酯盐酸盐(EHACl)的互补钝化策略，用于解决钙钛矿薄膜多重表面缺陷问题。该研究通过理论模拟与实验验证，揭示了PEAI诱导的2D/3D界面重构对抑制非辐射复合的关键作用，同时EHACl可选择性钝化Lewis酸缺陷。该策略使p-i-n结构钙钛矿太阳能电池(PSCs)获得24.6%的冠军效率，并显著提升了器件运行和热稳定性。

　　

这项突破性研究提出了一种创新的互补钝化方案，巧妙地同时运用苯乙基碘化铵(PEAI)和乙基肼基乙酸酯盐酸盐(EHACl)来修复钙钛矿薄膜的多重表面缺陷。其中PEAI主要针对空位缺陷并诱导准二维/三维(2D/3D)界面重构，而EHACl凭借其丰富的路易斯碱位点可特异性钝化如配位不足铅离子(Pb²⁺)等路易斯酸缺陷。

基于甲脒碘化铅(FAPbI₃)表面大超胞模型的非绝热分子动力学模拟，研究团队首次直接揭示了表面化学相互作用与非辐射载流子寿命的关联机制。令人振奋的是，理论-实验综合分析表明PEAI诱导的2D/3D界面在抑制载流子非辐射复合方面比EHACl的局部缺陷修复更具决定性作用。

更有趣的是，EHACl的吸附会使表面二维层的能带发生下移，从而在钙钛矿/电子传输层界面形成更有利的能带排列，大幅提升电子提取效率。这种协同效应使采用p-i-n结构的钙钛矿太阳能电池(PSCs)实现了24.6%的破纪录效率。更重要的是，该策略通过修复多重表面缺陷并构建更稳固的界面层，使器件同时获得了优异的运行稳定性和热稳定性。