协同Sn-N共掺杂增强Li5.5PS4.5Cl1.5电解质空气稳定性与界面相容性的实验与理论突破

为解决氯富集argyrodite硫化物固态电解质(SSEs)的锂兼容性差和湿敏性问题，研究人员通过异质预处理Sn/N共掺杂策略合成新型Li5.6PSn0.05S4.3N0.2Cl1.5电解质。结合DFT和AIMD模拟证实，该材料实现9.54 mS cm?1离子电导率，并展现优异抗水解性能。Li-Sn合金界面层降低Li+迁移势垒，原位生成的Li3N进一步促进离子传输，使全固态锂金属电池(ASSLBs)获得1.53 mA cm?2临界电流密度和900小时循环稳定性，为开发耐湿抗腐蚀SSEs提供新思路。

　　

在固态电池研究领域，氯富集argyrodite型硫化物固态电解质(SSEs)因其卓越的离子电导率和延展性成为全固态锂金属电池(ASSLBs)的理想候选材料。然而，糟糕的锂金属兼容性和环境敏感性严重制约其实际应用。这项研究通过创新的异质预处理策略，成功制备出Sn/N共掺杂的Li_5.6PSn_0.05S_4.3N_0.2Cl_1.5电解质体系。

借助第一性原理计算(DFT)和从头算分子动力学(AIMD)模拟，团队深入解析了双元素掺杂的协同机制。优化后的Li_5.65P_0.95Sn_0.05S_4.5Cl_1.5不仅展现出9.54 mS cm^?1的高离子电导率，更表现出令人惊艳的抗水解特性。有趣的是，在锂/电解质界面形成的Li-Sn合金相能显著降低Li⁺迁移能垒，促进锂金属的均匀沉积。与此同时，材料中原位生成的Li₃N相构建了高效的锂离子传输通道。

在Sn/N协同作用下，该电解质使锂对称电池获得1.53 mA cm^?2的临界电流密度，并在0.1 mA cm^?2电流密度下实现900小时的超长循环寿命。更令人振奋的是，基于该电解质组装的ASSLBs在室温和50°C条件下均展现出优异的循环稳定性。这项研究为开发兼具高稳定性和界面兼容性的新型固态电解质提供了重要理论依据和实践方案。