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由一种具有氢键结合空腔的双功能钴基超分子复合物催化的氢转移氢化反应
《Chemistry – An Asian Journal》:Transfer Hydrogenation Catalyzed by a Bifunctional Cobalt-Based Supramolecular Complex Offering Hydrogen Bonding Cavities
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月12日 来源:Chemistry – An Asian Journal 3.3
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Co-L复合物通过3D层状结构实现双功能催化,有效促进酮基和亚胺化合物的转移氢化,异丙醇为氢源,对生物质和药物相关底物转化高效且选择性好,机理研究表明Lewis和Br?nsted酸位协同作用,酯化衍生物活性降低证实Br?nsted位点重要性。
本文介绍了一种含有钴的超分子复合物Co-L,它具有双重功能。Co-L同时具有由钴离子提供的路易斯酸碱性位点以及羟基,还有来自自由羧酸基团的布伦斯特酸位点。该复合物通过层内和层间的氢键形成三维层状结构。作为异相催化剂,Co-L能够高效地实现羰基和亚胺化合物的无碱转移氢化反应,且使用环境友好的异丙醇作为氢供体。Co-L对多种底物(包括醛、酮和亚胺)表现出显著的催化活性,实现了高转化率和优异的选择性。生物质衍生的底物(如糠醛、左旋戊糖酸和5-甲基糠醛)以及具有药用价值的底物(如肉桂醛和雌酮)均被有效地转化为目标产物。机理研究表明,在催化过程中,路易斯酸-碱对(Co2+/OH?)和布伦斯特酸位点(-COOH)之间存在协同作用。光谱分析和分子对接研究进一步证实了Co-L双重功能的重要性。Co-L的酯类类似物EtCo-L表现出较低的催化活性,这表明了布伦斯特酸基团的作用。
作者声明没有利益冲突。