准束缚态与分子振动之间的中红外强耦合的双参数协同调节

《Optical Materials: X》：The dual-parameter synergistic tuning of mid-infrared strong coupling between the quasibound states and molecular vibrations

提出一种双分环全介质超表面与PMMA层的混合系统，通过调整分环角度和PMMA厚度有效调控中红外波段光子-物质强耦合，Rabi分裂值超过10meV，并揭示了低Q条件下PMMA吸收对耦合强度影响显著。

　　本研究提出并探讨了一种包含双分裂环全介质超表面与聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）层的混合系统，旨在实现中红外波段的强光-物质耦合。研究结果表明，由磁偶极子主导的准连续态束缚（QBIC）模式的品质因子（Q因子）强烈依赖于双分裂环的分裂角度。在混合系统的透射曲线中观察到了显著的光谱分裂现象，这证实了QBIC模式与PMMA分子中碳-氧双键伸缩振动模式之间的相干耦合。通过耦合振子模型（COM）进行精确拟合，进一步确认了系统中存在强耦合状态。本研究的一个关键创新点在于引入了双参数协同调控策略，即通过同时调整双分裂环的分裂角度和PMMA层的厚度，实现了对光-物质耦合强度的系统性调控，使得拉比分裂值超过了10 meV。此外，研究还发现，在低Q条件下，PMMA的吸收强度对耦合强度的影响更为显著。这项研究不仅深化了对PMMA在光-物质耦合中作用的理解，还为基于强耦合机制的中红外光学器件开发提供了广泛适用的途径。

在微纳光学和量子光学领域，强光-物质相互作用近年来成为研究的热点。在强耦合状态下，光子与物质激发态之间的能量交换速率将超过其原本的损耗速率，从而产生具有光和物质特性的混合态，并伴随着能量分离现象，即真空拉比分裂。这种新的混合态被称为极化子或极化态，使得光与物质之间的能量能够以相干和可逆的方式存在，不仅为操控光学和物质的特性开辟了新的途径，还在玻色-爱因斯坦凝聚、超快开关、超流体以及极化子激光等领域的应用中展现出巨大的潜力。实现强耦合的关键在于提升耦合强度g，这是衡量光与物质之间能量交换速率的重要指标。耦合强度与材料的跃迁偶极矩μ和共振器的局部电场强度E的内积相关，同时也可通过共振器的品质因子Q与光学模式体积V的比值来表征。

近年来，单层过渡金属二硫属化物（TMDs）中的激子模式与各种纳米共振器中的光子模式在室温下的强耦合现象受到了广泛关注和报道。TMDs因其直接带隙、高量子发光效率以及在室温下较大的激子结合能，被认为是实现激子-极化子态的理想材料。此外，新型纳米材料钙钛矿因其超高激子结合能和出色的光吸收性能，也成为了强耦合在光电子器件中的重要平台。例如，基于钙钛矿光栅的拓扑结构能够在室温下实现激子-极化子态，并表现出窄带极化子发射、极化子非线性增强以及显著的发光增强现象。通过精确设计各种形式的纳米共振器，如等离激元纳米结构、法布里-珀罗腔和 whispering gallery 腔，研究人员实现了局部电磁场的显著增强，从而有效提升了光子与激子之间的耦合效率。

尽管近年来在强耦合现象的研究方面取得了显著进展，但大多数研究仍然集中在可见光和近红外波段，而对中红外波段的探索相对有限。在光-物质相互作用领域，研究中红外波段的强耦合现象具有重要意义。中红外区域包含了许多分子的伸缩和弯曲振动模式，这些模式能够激发独特的分子指纹区域，对于生物传感、医学检测和化学分析等应用至关重要。通过强耦合，可以有效调控分子的光学和振动特性，从而实现高灵敏度的光学传感、增强非线性光学效应以及新型材料在光催化和红外热发射中的应用。这也为未来中红外纳米光子器件的发展奠定了基础，并为其在先进传感和光电子应用中的应用带来了巨大潜力。

近年来，连续态束缚（BIC）被证明能够有效调控光-物质相互作用。理想的BIC模式具有零泄漏、零宽度共振以及无限大的品质因子（Q因子），并伴随着非常强的局部电场增强，但这种模式通常无法被观测到。当某一模式的空间对称性与向外辐射的波的对称性不一致时，该模式会被有效限制在系统内部，从而形成对称保护的BIC。通过光的斜入射或在结构中引入对称破坏，可以将对称保护的BIC转变为可观测的准BIC（QBIC）模式，这种模式具有高Q因子和窄线宽。研究人员在过去几十年中对各种光子系统进行了广泛研究，以探索如何实现具有超窄带宽的QBIC共振，尤其是由全介质纳米结构支持的QBIC共振。理论上，这些结构能够避免耗散损耗，同时通过空间对称性不匹配或不同辐射通道之间的相互干扰来抑制辐射损耗，表现出非常高的Q因子，同时保持适中的模式体积，这对于增强光与物质之间的相互作用，尤其是在纳米尺度上实现强耦合具有非常有利的条件。

本文提出了一种基于双分裂环全介质超表面与PMMA层的混合系统，以实现中红外波段的强耦合。通过在正入射光条件下调控双分裂环的分裂角度，形成了x-y平面上的结构不对称性，并激发了具有高Q因子的QBIC模式。在笛卡尔坐标系下进行的电磁场分析和多极分解表明，该模式由沿z轴方向极化的磁偶极子支持。当在双分裂环周围填充或完全覆盖PMMA层后，PMMA分子中的碳-氧双键伸缩振动模式被引入，从而在原QBIC模式的基础上产生显著的反交叉光谱特征。耦合振子模型进一步验证了该混合系统处于强耦合状态。研究表明，通过同时调整双分裂环的分裂角度和PMMA层的厚度，可以有效调控耦合系统的拉比分裂值。我们相信，所提出的混合系统具有结构简单和调控灵活的特点，为在中红外波段实现光与物质之间的强耦合提供了有力的参考，同时也为高性能的微纳光子器件的发展奠定了基础。

在结构设计和数值模型方面，本文提出的混合系统如图1(a)所示，由类似于香奈儿商标的双硅分裂环超表面和CaF?基底组成，并在超表面之上沉积了一层PMMA。图1(b)展示了该混合系统的单胞结构图，并标注了几何结构参数的数值。其中，黑色字体的参数被设定为常量，而红色字体的参数则作为变量，用于调控混合系统进入耦合状态。为了研究耦合行为，我们通过数值模拟分析了系统的光谱特性，以及在不同参数调整下的响应变化。实验结果表明，通过调整双分裂环的分裂角度和PMMA层的厚度，可以显著改变系统中QBIC模式与碳-氧双键伸缩振动模式之间的耦合强度，从而实现更高效的光-物质相互作用。

此外，我们还对双分裂环超表面的BIC特性进行了深入研究。为了探讨超表面在中红外波段的BIC特性，我们首先将PMMA的振子强度f?设为0，使其成为仅具有背景折射率的材料。这样做可以防止PMMA对中红外光的吸收影响BIC模式，同时利用PMMA的有效折射率，使BIC模式能够被调谐至理想波段位置。由于未分裂的环在垂直入射光下保持x-y平面上的完全对称性，因此不会发生向外的耦合。然而，当环被分裂并引入结构不对称性后，BIC模式开始与外界发生相互作用，从而形成可观察的QBIC模式。通过改变分裂角度和PMMA层的厚度，可以进一步调控QBIC模式与碳-氧双键伸缩振动模式之间的耦合行为，使得系统的光谱响应发生显著变化。

在结论部分，我们总结了本研究的主要成果。通过构建基于双分裂环全介质超表面和PMMA层的混合系统，我们证明了QBIC模式由磁偶极子主导，并通过电磁场分析和多极分解得到了验证。同时，我们系统性地研究了QBIC模式与PMMA分子中碳-氧双键伸缩振动模式之间的强耦合特性。数值模拟结果表明，通过调整双分裂环的分裂角度和PMMA层的厚度，可以有效调控系统的耦合行为，从而实现更高的拉比分裂值。这表明，所提出的混合系统具有结构简单、调控灵活的特点，为在中红外波段实现光与物质之间的强耦合提供了有力的参考，同时也为高性能的微纳光子器件的开发奠定了基础。

在作者贡献声明中，Zeqian Liu负责撰写原始稿件、形式分析和数据管理；Bingqiang Zhang负责研究方法和实验设计；Lei Qin负责撰写审阅与编辑、可视化和软件开发；Bin Wang负责撰写审阅与编辑、监督和概念设计。所有作者声明，他们没有已知的可能影响本文所报告工作的财务利益或个人关系。

本研究的成果不仅丰富了对光-物质耦合机制的理解，还为在中红外波段实现高灵敏度的光学传感和新型光电子器件的开发提供了理论支持和实验依据。通过引入双参数协同调控策略，我们能够在不破坏系统对称性的前提下，实现对光-物质耦合强度的精确控制，这为未来的纳米光子器件设计提供了新的思路。此外，研究还揭示了在低Q条件下，PMMA的吸收强度对耦合强度的影响更为显著，这为优化系统性能提供了重要的指导。综上所述，本研究在中红外波段的强耦合研究方面取得了重要进展，为相关领域的应用提供了新的可能性。