《Radiation Physics and Chemistry》：Luminescence and scintillation behaviors of Sr co-doped CsI(Tl) Crystal Scintillator: Application to Synchrotron and medical X-rays imaging
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Y. Tariwong|S. Kothan|H.J. Kim|N.D. Quang|A. Khan|N.D. Ton|D. Joseph Danie|N.T. Luan|N. Wantana|P. Pakawanit|C. Phoovasawat|N. Intachai|S. K
Y. Tariwong|S. Kothan|H.J. Kim|N.D. Quang|A. Khan|N.D. Ton|D. Joseph Danie|N.T. Luan|N. Wantana|P. Pakawanit|C. Phoovasawat|N. Intachai|S. Kaewjaeng|M. Tungjai|J. Kaewkhao
泰国清迈市50200，清迈大学联合医学科学学院放射技术系，辐射研究与医学成像中心
摘要
采用布里奇曼法合成了CsI(Tl)和CsI(Tl:xSr)晶体。本研究旨在探讨Sr共掺杂对CsI(Tl)晶体闪烁性能的影响，以确定其在X射线成像系统中的应用潜力。在室温下的X射线诱导发光研究中，发射光谱显示出CsI固有发光和Tl+中心发光的特征。共掺杂元素的存在并未对光谱特性产生显著影响。通过用137Cs γ射线源照射所合成的晶体，研究了其闪烁性能，包括光输出、能量分辨率以及闪烁衰减曲线。研究发现，Sr共掺杂会降低CsI(Tl)晶体的光输出和能量分辨率，与单一掺杂的CsI(Tl)晶体相比，光输出约降低了12%。不过，共掺杂晶体中的余辉有所减弱，相比单一掺杂晶体减少了约1.5%。这一结果表明Sr能够有效抑制CsI(Tl)晶体中的余辉。我们还利用诊断用X射线和同步加速器X射线作为光源，研究了这种晶体在实际应用中的成像性能。这是首次研究Sr共掺杂CsI(Tl)晶体在X射线成像中的应用。实验结果表明，这种晶体有望用于X射线成像系统，尤其是在医学成像和同步加速器X射线计算机断层扫描领域。
引言
闪烁材料能够将吸收的电离辐射转化为可见光信号，因此被广泛应用于多个领域的辐射检测，包括医学、国家安全、医学放射摄影、工业探测以及高能物理领域。闪烁体的应用主要取决于其密度、闪烁特性以及时间响应性能。因此，人们一直在努力寻找能够满足各种闪烁体功能需求的理想材料（Dujardin等人，2018；Zhang等人，2024）。包括晶体和玻璃闪烁体在内的X射线成像探测器已被广泛研究和开发，用于医学诊断、工业检测以及科学研究。然而，每种闪烁体材料都有其局限性。例如，玻璃闪烁体具有成本低、可大规模合成等优点，但光输出相对较低。而晶体闪烁体则具有较高的光输出和发射效率，其中发射效率定义为发出的光能与吸收的辐射能之比（He等人，2025b、2025a、2024；Li等人，2025b、2025a、2024；Wei等人，2023；Zou等人，2025）。用于检测X射线的闪烁体需要具备相应的性能，因为要检测的光子能量从几十keV到数百keV不等。通常，用于医学和同步加速器断层扫描的闪烁体应具备以下特性：高光输出（>20,000光子/MeV）、高X射线吸收效率、发射光谱位于400至730纳米的可见光-近红外区域、快速衰减时间、低余辉、良好的抗辐射性，以及光输出随温度变化较小（Banhart，2008；Lecoq，2016）。在X射线探测器中，尤其是医学成像领域，常用的卤化物闪烁体之一就是CsI(Tl)晶体。它具有高光输出（54,000光子/MeV）、发射光谱波长约为550纳米、初始衰减速度快（700纳秒）、有效原子序数适中（54.1）、吸湿性低、易于操作且成本较低等优点。不过，由于余辉相对较高，CsI(Tl)晶体并不适合高速成像应用。这种余辉主要是由于被困电子（Tl0）的热电离，随后与被困空穴发生辐射复合所致[Vk(Tl+)]（Sisodiya等人，2024）。
YAG:Ce晶体也被用于同步加速器断层扫描的X射线探测器中，因为它的发射光谱波长与CCD相机的量子效率匹配（550纳米），而且该晶体易于操作、衰减速度快，余辉也较弱（Kim等人，2019；Matsuo和Yagi，2011）。不过，与传统的CsI(Tl)晶体闪烁体相比，YAG:Ce的成本相对较高。
由于成本合理且易于获取，许多研究致力于提升CsI(Tl)晶体在成像应用中的性能。为了解决余辉问题，人们提出用二价或三价离子，如Sm2+、Eu2+、Yb2+、Tm2+和Bi3+进行共掺杂，作为一种改进或钝化缺陷/陷阱的策略，因为这些缺陷会显著影响闪烁性能（Miller等人，2018；Totsuka等人，2012；Wu等人，2014）。然而，通过共掺杂来降低余辉往往会导致光输出下降。
先前的研究已经表明，在传统卤化物晶体中，通过用Ca2+、Sr2+和Ba2+进行共掺杂，可以改善其闪烁性能，包括光输出、能量分辨率以及非比例性（Alekhin等人，2013；Khan等人，2022；Quarati等人，2014）。2023年，有研究探讨了Sr共掺杂对CsI(Tl)晶体光输出和能量分辨率的提升作用（Chevajarassakul等人，2023）。不过，目前尚未研究Sr共掺杂对CsI(Tl)晶体余辉以及X射线成像能力的影响。为了进一步了解Sr共掺杂在CsI(Tl)晶体中的作用，本研究探讨了Sr共掺杂对该晶体发光和闪烁性能的影响。
在本研究中，我们采用布里奇曼法合成了含0.10%和0.20% Sr元素的CsI(Tl:xSr)晶体。本研究旨在探究CsI(Tl)和CsI(Tl:xSr)晶体的发光和闪烁性能，包括光输出、能量分辨率、闪烁衰减曲线、余辉曲线以及热发光特性。同时，我们还研究了这种晶体在医学成像以及同步加速器X射线计算机断层扫描系统中的应用可行性。
章节节选
晶体生长
我们采用布里奇曼法生长了掺杂0.2 mol% Tl且分别掺杂0.10%和0.20%不同浓度Sr的CsI单晶。由于原材料具有吸湿性，我们从Alfa-Aesar公司购买了纯度分别为99.998%的CsI、99.998%的TlI以及99.999%的SrI2，然后精确称量后将其放入内径为?10毫米的石英安瓿中，再将这些安瓿放置在对氩气充满的手套箱内。之后，我们在真空环境下将这些安瓿加热至200摄氏度，持续14小时
结构与光学性质
我们利用粉末X射线衍射技术分析了所合成晶体的晶体结构及结晶相。图2(a)展示了CsI(Tl)和CsI(Tl:xSr)晶体的XRD图谱，所有晶体的XRD图谱都相同，其衍射峰与CsI的立方晶体结构完全吻合（PDF#06–0311），在20°–80°范围内没有出现其他相。经过归一化处理后（见插图），发现掺杂0.20% Sr后，2θ值有所下降，这说明
结论
在本研究中，我们采用了布里奇曼法合成了CsI(Tl)和CsI(Tl:xSr)晶体。我们系统地评估了Sr共掺杂对CsI(Tl)晶体闪烁性能的影响，包括X射线诱导发光、光输出、能量分辨率、闪烁衰减特性以及X射线余辉等，以此判断其在医学成像和同步加速器X射线计算机断层扫描中的应用潜力。我们通过某种方法确认了所合成晶体的单晶相
CRediT作者贡献说明
D. Joseph Danie：软件使用、研究工作、正式分析。N. T. Luan：软件使用、研究工作。A. Khan：研究工作、数据整理。N. D. Ton：可视化处理、软件使用、研究工作。M. Tungjai：研究工作。J. Kaewkhao：论文撰写与修改、项目监督、项目管理、资金筹集。N. D. Quang：论文撰写与修改、可视化处理、软件使用、研究工作。S. Kaewjaeng：研究工作。Suchart Kothan：项目监督、项目管理、资金筹集。
利益冲突声明
? 作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。
致谢
本项目得到了清迈大学2026年度基础基金的支持。我们还要感谢泰国科学研究与创新机构以及那空巴吞皇家大学对这项研究的支持。此外，我们还要感谢韩国国家研究基金会提供的财政资助，该资助由韩国科技部拨付，项目编号为NRF No.2018R1A6A1A06024970。作者们衷心感谢相关机构的支持
