关于偶极-八极焦绿石磁体中量子自旋冰物理的实验洞察

《Annual Review of Condensed Matter Physics》：Experimental Insights into Quantum Spin Ice Physics in Dipole–Octupole Pyrochlore Magnets

量子自旋冰与反铁磁有序态在铈镝基立方反铁磁体中的研究。本文系统综述了具有混合偶极-八极自旋-1/2自由度的立方反铁磁体材料（如Ce?Zr?O?和Nd?Zr?O?）的物理特性，通过晶体场效应分析、最小自旋哈密顿量建模及中子散射实验验证，揭示了Ce?Zr?O?在量子自旋冰（QSI）区域，而Nd?Zr?O?则表现出近临界AIAO有序态的相图行为。讨论了动态分裂机制、磁单极子与光子激发特性及实验表征方法。

　　在科学研究中，对特定材料的深入探索往往揭示了自然界中一些令人惊讶的现象。最近，科学家们对一种特殊的立方结构材料——具有伪自旋-1/2的三价稀土元素与四价过渡金属离子形成的三氧化物（即三价稀土离子占据立方结构中的角共享四面体）进行了系统的研究。这类材料由于其结构的几何限制，往往展现出强烈的磁性失序现象，使得其磁性行为与经典磁冰（spin ice）以及量子磁冰（quantum spin ice, QSI）密切相关。这种材料的伪自旋-1/2行为具有磁偶极子与磁三极子混合的特性，这一现象为研究量子磁性提供了独特的视角。

对于这类材料，研究者们通过实验手段，如中子散射和磁化率测量，探索其磁性状态及其相变行为。其中，Ce?Zr?O?和Nd?Zr?O?是两个具有代表性的材料，它们的磁性行为显示出不同的特性。Ce?Zr?O?被认为是量子磁冰的理想候选材料，其伪自旋-1/2行为接近于磁偶极子与磁三极子对称性之间的边界。而Nd?Zr?O?则展现出一种非共线有序态，即全入全出（all-in–all-out, AIAO）磁序，这种有序态具有磁偶极子和磁三极子混合的特性，并且其激发谱中存在动态碎片化（dynamic fragmentation）现象。

研究者们指出，Ce?Zr?O?和Nd?Zr?O?的磁性行为受到晶体电场（crystal electric field, CEF）的影响。这种影响主要来源于稀土离子的电子结构，其自旋轨道耦合和晶体电场效应在磁性行为中起着关键作用。对于Ce3?离子，其自旋轨道耦合使得其能级分裂为多个，其中最低的能级为双重态，其磁性行为主要由磁偶极子组成，但同时也存在磁三极子的贡献。这种混合特性使得Ce?Zr?O?在零场下展现出量子磁冰的特征，而Nd?Zr?O?则展现出有序态的特性。

进一步的研究表明，Ce?Zr?O?在低温下没有出现明确的磁序，也没有磁子（spinon）或磁单极子（monopole）的显著激发信号。这一现象与量子磁冰的预期行为一致，即其激发谱中存在非对称的、分散的磁子激发信号，且其能谱中表现出磁单极子和光子的特性。而Nd?Zr?O?则在低温下显示出磁序，其激发谱中存在一个能量间隙，对应于磁子激发的低能模式，且其激发谱中还存在动态碎片化现象。

在实验研究中，Ce?Zr?O?的热容（heat capacity）和磁化率（magnetic susceptibility）测量结果显示，其磁性行为与经典磁冰有显著区别。Ce?Zr?O?的热容表现出一个类似于Schottky异常的宽峰，且其磁化率测量结果与理论模型预测的量子磁冰行为相符。这种宽峰的出现可能与量子磁冰的激发行为有关，而其磁化率的温度依赖性则进一步支持了其作为量子磁冰候选材料的结论。

相比之下，Nd?Zr?O?的磁性行为则显示出更明显的有序态特征。其在低温下表现出AIAO磁序，且在中子散射实验中显示出清晰的布拉格峰（Bragg peak）。这一有序态的形成与材料的晶体结构和磁相互作用密切相关，且其激发谱中存在能量间隙，这表明其磁性行为中存在某种形式的磁子激发。

此外，研究者们还探讨了这些材料在磁场下的行为。当施加磁场时，Ce?Zr?O?和Nd?Zr?O?的磁性行为会发生显著变化。对于Ce?Zr?O?，其磁性行为可能向有序态演化，而Nd?Zr?O?则表现出磁序的转变。这些转变可能与材料的磁子激发和动态碎片化现象有关，显示出其磁性行为的复杂性。

在Ce?Zr?O?的实验研究中，研究者们还发现了一种独特的低能激发信号，其在中子散射实验中表现为一种非对称的、分散的激发谱。这种激发谱与经典磁冰的激发行为有所不同，显示出其量子磁冰的特征。而Nd?Zr?O?的激发谱则表现出一种能量间隙，其激发信号可能来源于其磁序的动态行为。

研究者们还提到，Ce?Zr?O?的伪自旋-1/2行为可能受到磁三极子的影响，这种影响在实验中表现为一种非对称的、低能的激发信号。这种信号可能与材料的磁子激发和动态碎片化有关，显示出其独特的磁性行为。而Nd?Zr?O?的磁性行为则可能受到磁偶极子的影响，这种影响在实验中表现为一种有序态的形成。

总体而言，Ce?Zr?O?和Nd?Zr?O?的研究揭示了立方结构磁性材料中伪自旋-1/2行为的多样性。这些材料的磁性行为不仅受到晶体电场的影响，还受到磁相互作用的调控。通过实验手段，研究者们能够观察到这些材料的磁性行为，并将其与理论模型进行对比，从而更深入地理解其磁性特征。这些研究为探索量子磁冰和非共线有序态提供了重要的实验基础，并为未来的磁性材料研究提供了新的思路。