在掺杂电子的卡戈梅铁磁体中，由于无序现象导致的显著内在异常霍尔效应

《Journal of Alloys and Compounds》：Disorder-induced large intrinsic anomalous Hall effect in an electron-doped kagome ferrimagnet

通过锆掺杂TbMn6Sn6制备出具有显著增强的轨道霍尔效应（AHE）的材料，掺杂浓度达0.038时AHE最大值达543Ω?1cm?1，是原始材料的2.2倍。实验表明掺杂保留反铁磁有序结构，且AHE增强主要由本征机制驱动。第一性原理计算显示传统 rigid-band模型无法解释掺杂引起的带结构调制效应，证实 disorder-induced band modulation 是AHE增强的核心机制，且存在最佳掺杂浓度。该研究为 Kagome反铁磁体拓扑材料的工程化设计提供了新思路。

　　在现代物理学和材料科学领域，磁性材料因其独特的电子行为和磁特性，成为了探索新型电子器件和量子效应的重要研究对象。其中，铁磁体因其具有净磁化和快速的自旋动力学特性，被广泛应用于自旋电子学（spintronics）领域。铁磁体的自旋霍尔效应（Anomalous Hall Effect, AHE）作为一种与磁化方向相关的横向电阻效应，因其在信息存储、自旋电流源等应用中的潜力而备受关注。然而，传统铁磁体的AHE强度通常受到多种因素的限制，例如材料的结构特性、电子带结构以及自旋轨道耦合（SOC）等因素的影响。因此，寻找能够显著增强AHE的策略，是推动铁磁自旋电子学发展的重要课题。

近年来，具有非平凡带结构的磁性材料，如反铁磁体和铁磁体的混合结构——铁反磁体（ferrimagnets）——因其结合了铁磁体的净磁化和反铁磁体的快速自旋动力学特性，成为研究AHE的新热点。铁反磁体的结构通常由具有不同磁矩的磁子晶格以反铁磁方式耦合，从而形成一个净磁化状态。这种结构不仅能够支持快速的自旋动力学过程，还能够在某些条件下表现出显著的AHE。然而，目前在铁反磁体中，AHE的强度仍然有限，这限制了其在实际自旋电子学器件中的应用。因此，探索有效的策略以调控和增强AHE，对于推动铁磁自旋电子学的发展具有重要意义。

在这一背景下，研究者们开始关注kagome晶格结构的铁反磁体。kagome晶格是由角共享的三角形组成的二维结构，具有独特的电子带特性，如狄拉克点、平带以及范霍夫奇点（van Hove singularities）。这些带结构特性使得kagome铁反磁体在时间反演对称性被破坏的情况下，能够展现出更复杂的电子行为，如量子自旋霍尔效应（quantum AHE）。特别是，R Mn? Sn?（R = Gd–Er）这类kagome铁反磁体因其独特的带结构和磁序，吸引了大量研究兴趣。然而，实验发现这些材料的AHE强度相对较弱，难以与其他拓扑磁体（topological magnets）相媲美。

为了解决这一问题，研究者们尝试通过化学掺杂来调控材料的带结构和磁性，从而增强AHE。化学掺杂可以通过引入额外的电荷载流子来改变费米能级（E_F）的位置，进而影响电子在费米面附近的运动行为。此外，掺杂引入的杂质或无序效应可以改变电子的局部环境，从而调制带结构和贝里曲率（Berry curvature），这对AHE的增强具有重要作用。在一些研究中，已经发现通过掺杂可以显著增强某些铁反磁体的AHE，但这种增强的效果往往受到多种因素的制约，如费米能级的移动和无序效应的复杂性。

本研究聚焦于电子掺杂的kagome铁反磁体TbMn?Sn?，并通过引入Zr元素进行替代，探讨其对AHE的影响。TbMn?Sn?作为一种典型的kagome铁反磁体，具有独特的磁结构和电子特性。研究者通过自流法（self-flux method）成功制备了Tb???Zr?Mn?Sn?单晶样品，并对其磁性和电输运性质进行了系统测量。实验结果表明，即使在少量Zr掺杂的情况下，TbMn?Sn?的铁反磁序仍然得以保持，这意味着Zr的引入并未破坏其基本磁结构。此外，通过Tian-Ye-Jin（TYJ）标度分析，研究者发现AHE的强度与掺杂浓度之间存在峰形依赖关系，即在某个特定的掺杂浓度下，AHE达到最大值。具体而言，当掺杂浓度x为0.038时，AHE的横向电导率（AHC）达到460 Ω?1 cm?1，约为原始样品的两倍。这一发现表明，Zr的掺杂能够有效增强TbMn?Sn?的AHE，且存在一个最佳掺杂浓度。

为了进一步理解这一现象，研究者进行了基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算，采用刚带模型（rigid band model）对掺杂样品的带结构和AHE进行了分析。然而，计算结果与实验数据存在显著差异，尤其是在AHE的强度和其对掺杂浓度的依赖关系方面。刚带模型假设掺杂不会显著改变材料的带结构，仅通过电荷载流子的引入改变费米能级的位置。然而，实验数据表明，掺杂不仅改变了费米能级，还通过无序效应改变了电子的带结构，从而显著增强了AHE。这表明，AHE的增强主要来源于无序诱导的带结构调制，而不是简单的电荷载流子效应。

进一步的分析表明，Zr的掺杂通过改变晶格结构和电子环境，使得材料的带结构发生显著变化。这种变化导致了费米面附近的多个非平凡带交叉点（nontrivial band crossings）的出现，从而增强了贝里曲率的贡献。贝里曲率是AHE的内在机制之一，它来源于电子在费米面附近的拓扑性质。因此，Zr的掺杂不仅改变了费米能级的位置，还通过无序效应扩大了这些带交叉点的范围，从而显著增强了AHE的内在贡献。

此外，研究者还对不同掺杂浓度下的AHE进行了比较分析，发现Tb???Zr?Mn?Sn?的AHE增强效果与Mg掺杂的Tb???Mg?Mn?Sn?类似，但Zr的离子半径更接近于Tb，因此其对晶格的扰动较小。这意味着，在相同的掺杂浓度下，Zr的掺杂对AHE的增强效果更为显著。然而，随着掺杂浓度的进一步增加，晶格的无序效应可能变得过于强烈，从而导致AHE的下降。因此，存在一个最佳掺杂浓度，使得AHE达到最大值。

研究还指出，无序效应在AHE的增强中扮演了关键角色。无序可以导致电子在费米面附近的运动轨迹发生改变，从而增强贝里曲率的贡献。然而，无序效应并非总是有益的，当其超过一定阈值时，可能会破坏材料的磁序和电子结构，导致AHE的减弱。因此，找到无序效应与AHE增强之间的平衡点，是实现材料性能优化的重要方向。

从实验和理论的结合来看，本研究不仅揭示了Zr掺杂对TbMn?Sn?的AHE增强机制，还为理解其他kagome铁反磁体中AHE的调控提供了新的视角。研究结果表明，通过调控掺杂元素的种类和浓度，可以有效地增强AHE，同时保持材料的磁序。这一发现为设计具有高性能AHE的新型自旋电子学材料提供了理论支持和实验指导。

此外，研究者还对AHE的外在贡献进行了探讨。外在贡献主要来源于杂质散射和侧跳效应（side-jump effect），这些效应在某些材料中可能对AHE产生显著影响。然而，在本研究中，TYJ标度分析表明，AHE的主要贡献来自于内在机制，而非外在效应。这说明，在Tb???Zr?Mn?Sn?中，无序效应主要通过调制带结构来增强AHE，而非通过改变杂质散射的强度。因此，这一研究为理解AHE的内在机制提供了新的证据。

综上所述，本研究通过Zr的掺杂，成功增强了TbMn?Sn?的AHE，并揭示了其增强机制与无序诱导的带结构调制密切相关。研究结果不仅为kagome铁反磁体中AHE的调控提供了新的思路，也为设计具有更高性能的自旋电子学材料提供了理论支持和实验依据。未来，进一步探索不同掺杂元素对AHE的影响，以及如何在保持磁序的同时最大化AHE的强度，将是推动自旋电子学技术发展的关键方向。