韦尔半金属WTe的电子传输与费米面：量子振荡及第一性原理研究

《Journal of Alloys and Compounds》：Electronic transport and Fermi surface of Weyl semimetal WTe 2: quantum oscillations and first-principles study

本工作通过实验与第一性原理计算结合，系统研究了WTe?拓扑半金属的电子结构和输运性质，揭示了其费米面多口袋特性及量子振荡行为，并探讨了Kohler规则不适用性和自旋-轨道耦合的影响。

　　本文探讨了二维拓扑半金属WTe?的电子结构与电子输运特性，从实验和理论两个角度对材料的磁阻特性、量子振荡以及伯里（Berry）相等关键物理性质进行了深入分析。WTe?因其独特的物理性质，例如拓扑保护的态、大磁阻和高载流子迁移率，成为电子学领域研究的热点材料，具有广阔的应用前景，包括超导器件、高灵敏度光电探测器和太赫兹辐射传感器，以及低功耗自旋电子器件等。

研究采用高精度的磁输运实验结合第一性原理计算方法，以揭示WTe?复杂的电子特性。实验中使用的WTe?单晶样品通过化学气相输运法生长，其晶体结构经X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）验证，确认了其正交晶系结构（空间群Pmn2?，晶格参数a = 3.435(8) ?，b = 6.312(7) ?，c = 14.070(4) ?），并表现出层状结构特征。通过四探针法在2至300 K温度范围内对样品进行了电阻率、磁阻和霍尔效应测量，结果显示WTe?在所有温度区间均表现出金属行为，且在低温区（低于70 K）遵循T2依赖关系，这与电子-电子散射和“电子-声子-表面”干涉机制有关。随着温度升高，T2贡献减弱，磁阻行为趋于线性，主要由电子-声子散射主导。实验还发现，在9 T磁场下，电阻率出现一个明显的最小值，这一现象与有效磁场强度的转变有关。

磁阻（MR）随磁场的变化表现出显著的非饱和性，其依赖关系近似为B2形式。这种非饱和行为通常与补偿导体中的闭合费米面相关。然而，WTe?的MR并未遵循经典的科赫尔（Kohler）规则，MR = f(B/ρ?)，表明其输运特性受到多种散射机制的共同影响。通过引入扩展的科赫尔规则MR = f(B/n?ρ?)，其中n?为温度引起的载流子浓度变化因子，研究发现MR数据在不同温度下能很好地与300 K曲线重合，从而揭示了载流子浓度的显著温度依赖性。研究进一步分析了MR与磁场的非线性关系，发现当磁场较弱时，MR与tan2θ_H成正比，其中θ_H为霍尔角，且与载流子的有效质量比（γ_H = μ_h/μ_e）相关。然而，当磁场较强时，这一比例关系被打破，显示出复杂的散射机制和温度依赖性共同作用。

通过研究量子振荡（SdH振荡），研究团队确定了WTe?的费米面结构，发现存在三个不同的振荡频率，分别对应于两个电子口袋和一个空穴口袋。这一结果与实验中观察到的振荡波形以及从费米面计算中得到的三个频率一致。通过对SdH振荡的频率进行傅里叶变换（FFT）分析，研究团队进一步提取了每个费米面口袋的有效质量，分别为0.255m?、0.265m?和0.285m?。这些有效质量的数值受到样品质量和载流子迁移率的影响，说明不同研究中有效质量的差异可能源于样品纯度和测量条件的不同。

研究还关注了如何通过量子振荡来确定伯里相，这一参数在拓扑材料中具有重要意义。传统的基于利希茨-昂萨格（Lifshitz-Onsager）规则的分析方法可能会产生歧义，因为其忽略了自旋因子（g因子）对振荡相位的影响。通过多带Lifshitz-Kosevich（LK）形式的分析，研究团队发现，不同载流子类型的g因子可能导致振荡相位的变化，进而影响伯里相的判断。因此，研究强调需要结合多种方法来准确确定载流子的g因子，以避免对拓扑结构的误解。

此外，研究团队通过DFT+U+SOC方法对WTe?的电子结构进行了计算，结果表明当U值为3 eV时，计算得到的费米面结构与实验结果更为吻合，包括两个小的空穴口袋和两个较大的电子口袋。在这些电子和空穴口袋中，Weyl节点位于空穴口袋附近，而电子口袋则表现出非平凡的伯里相。这说明WTe?的拓扑特性可能与其费米面结构密切相关，但需要更深入的研究来确认其拓扑态的准确性质。

研究进一步指出，WTe?的费米面参数如有效质量、Dingle温度等，不仅对理解其输运行为至关重要，也对材料的潜在应用具有指导意义。例如，量子振荡分析所得的有效质量与Dingle温度，结合实验中测量的载流子浓度和迁移率，能够揭示材料内部电子结构的复杂性。研究还提到，通过分析不同温度下的费米面参数，发现载流子浓度随温度变化，这对MR的非饱和行为具有重要影响。

综上所述，WTe?作为一种具有复杂电子结构的拓扑半金属，其独特的磁阻特性、费米面结构和量子振荡行为为研究拓扑材料提供了丰富的实验平台。然而，由于多种散射机制和温度引起的载流子浓度变化，传统方法在分析其量子振荡和伯里相时可能存在局限性。因此，研究建议采用多带LK形式结合更精确的测量手段，以提高对WTe?等复杂拓扑材料电子结构和输运特性的理解。此外，对g因子的准确测量对于揭示材料的拓扑性质至关重要，因此未来的研究应进一步关注这一方向，以更全面地理解WTe?的物理特性及其在电子器件中的应用潜力。