镍钴协同氮掺杂碳催化剂在多种pH条件下调控CO2电解中CO/H2选择性的研究

本文推荐了一种通过简单蒸发煅烧法合成的镍钴协同氮掺杂碳（Ni-Co-NC）电催化剂，用于酸性条件下高效调控CO2电还原反应（eCO2RR）中CO与H2的选择性。该催化剂在?1.0至?1.5 V（vs. RHE）电位区间内CO选择性超90%，并通过Co掺杂灵活调节合成气（H2/CO）比例，为费托合成（Fischer-Tropsch）提供理想原料。研究还揭示了电解质pH对竞争性析氢反应（HER）的抑制机制，为碳中和技术提供新策略。

　　

Highlight

本研究提出了一种简单可扩展的Ni-NC和Ni-Co-NC电催化剂合成方法。Ni-NC在酸性条件下表现出优异的CO₂-to-CO转化效率，在?1.0至?1.5 V（vs. RHE）电位区间内CO选择性超过90%。通过将Co引入Ni-NC框架（Ni-Co-NC），实现了可调控的析氢反应（HER）选择性。对于Co含量从0.5%到0.1%变化的Ni-Co-NC，H₂选择性可在宽范围内调整，满足不同应用需求。

As synthesized electrocatalysts characterization

镍配位氮掺杂碳（Ni-NC）通过氩气氛围下的蒸发和煅烧合成（图1a）。制备Ni-Co-NC时，将硝酸钴添加到2-甲基咪唑和硝酸镍溶液中。对于Co-NC合成，则使用2-甲基咪唑和硝酸钴作为前体。最终获得的催化剂包括Ni-NC（Ni: 2.0 mmol）、具有不同Ni:Co比例（1.5:0.5、1.0:1.0和0.5:1.5）的Ni-Co-NC，以及Co-NC（Co: 2.0 mmol）。

Conclusion

本研究开发的新型Ni-Co-NC电催化剂在酸性条件下展现出卓越的CO₂还原性能，其独特的金属-氮配位结构（通过XAFS证实）为合成气比例调控提供了新思路。电解质pH的升高可有效抑制HER副反应，降低反应过电位，这对实现高效碳循环技术具有重要指导意义。