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原位InSb纳米沉淀增强MgAgSb载流子迁移率实现高效分段热电模块
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月13日 来源:Nature Communications 15.7
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本研究针对纳米结构热电材料载流子迁移率(μH)优化难题,通过相图指导在MgAgSb基体中原位形成高迁移率InSb纳米沉淀作为载流子加速通道。研究团队成功将α-MgAgSb的室温μH提升至93.1 cm2 V-1 s-1,获得23.8 μW cm-1 K-2的平均功率因子(PFave),并创新设计出转换效率达12.4%的分段热电模块,为中等温度区间(300-553K)废热回收提供了新材料解决方案。
在能源危机与碳中和背景下,热电转换技术因其能将废热直接转化为电能而备受关注。然而传统热电材料面临"电子晶体-声子玻璃"的悖论:高度有序的晶体结构利于电子传输却不利于声子散射,而纳米结构虽能降低热导率(κL)却会严重损害载流子迁移率(μH)。特别是对于具有复杂晶体结构的α-MgAgSb材料,其固有的低热导率和高能带简并度虽展现出优异潜力,但相变温度低(~600K)和载流子迁移率不足严重制约实际应用。
哈尔滨工业大学的研究团队在《Nature Communications》发表创新成果,通过相图指导的复合材料设计,在MgAg0.97Sb0.99基体中成功原位合成InSb纳米沉淀作为载流子传输通道。研究证实这种"两相杂化效应"可突破传统缺陷工程对μH的限制,同时通过设计MgAgSb/方钴矿分段模块克服了材料温域限制,最终实现12.4%的转换效率,为中等温度废热回收提供了新方案。
关键技术包括:(1)基于四元相图指导的机械合金化与热压烧结制备InSb/MgAgSb复合材料;(2)HAADF-STEM结合EDS mapping表征纳米沉淀分布;(3)激光闪光法测定热扩散系数结合DSC测量比热容计算热导率;(4)分段模块界面接触电阻的四探针测量;(5)基于傅里叶热流传感器的模块性能测试系统。
载流子迁移率优化机制
通过HRSTEM证实InSb纳米沉淀与基体形成多晶向界面,FFT分析显示其(020)晶面存在四个衍射峰。虽然晶格失配导致界面散射,但p型InSb与p型MgAgSb间未形成显著能垒,使μH在300K时提升24.6%。Pisarenko曲线分析表明有效质量(m*)保持1.76me不变,证实性能提升源于载流子通道而非能带调控。
热电传输性能
MgAg0.97Sb0.99-0.02InSb在300-550K区间获得PFave=23.8 μW cm-1 K-2,ZTave=1.1。尽管InSb的高κL导致总热导率上升,但μwt的全面提升使功率因子显著提高,在300K时达到24.79 μW cm-1 K-2。
分段模块设计
创新采用3mm厚MgAgSb与8.6mm厚方钴矿构成p型分段腿,配合n型Mg3.2SbBi/方钴矿结构。模拟显示当低温段占比<28%时可确保界面温度<573K(MgAgSb相变点)。实测模块在ΔT=540K时输出功率0.93W,转换效率达12.4%,优于传统Bi2Te3基模块(8-10%)。
该研究通过"载流子通道"设计突破了纳米结构材料μH优化的瓶颈,提出的两相杂化效应可推广至Half-Heusler、方钴矿等体系。分段模块设计首次将MgAgSb的应用温域扩展至中高温区,实测效率较传统模块提升20-30%,为工业废热回收提供了可靠解决方案。特别是研究中建立的界面接触电阻控制方法(<10μΩ cm2)和热流匹配原则,对发展多温区热电器件具有普适指导意义。
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