还原剂介导的NiOx-SAMs强耦合构筑高效稳定钙钛矿太阳能电池新策略

【编辑推荐】针对钙钛矿前驱体导致自组装分子(SAMs)溶解/重沉积引发的界面泄漏问题，研究人员创新性地引入还原剂TCEP构建NiOx-SAMs强耦合体系。通过形成C═O···Ni配位键和O─H···O─Ni氢键，显著提升SAMs致密度，实现26.34%的转换效率(PCE)，并在持续光照和85℃热老化测试中保持超90%的稳定性，为设计高效稳定空穴传输层(HTL)提供了新思路。

　　

在钙钛矿太阳能电池(PSCs)领域，镍氧化物(NiO_x)基底上沉积的自组装分子(SAMs)是构建高效倒置器件的关键。然而钙钛矿前驱体会引发SAMs的溶解-重沉积过程，导致分子层出现缺陷，进而加速钙钛矿降解。这项突破性研究通过引入还原剂三(2-羧乙基)膦盐酸盐(TCEP)，在NiO_x与SAMs之间构筑了"分子焊接"界面。TCEP不仅将NiO_x表面还原，还原位形成C═O···Ni配位键和O─H···O─Ni氢键双重作用，同时其羧基(-COOH)与SAMs的膦酸基(-PO(OH)₂)通过磷酸酯键和氢键网络相连。这种"三明治"式耦合结构使SAMs覆盖密度提升至近完美状态，空穴提取效率显著提高，界面非辐射复合损失降低52%。分子动力学模拟显示，TCEP修饰后的空穴传输层(HTL)吸附能提升3.8倍，这解释了器件在持续工作1000小时后仍保持97.5%初始效率的卓越稳定性。该研究为设计新一代抗溶解、耐热冲击的太阳能电池界面材料提供了普适性策略。