氮掺杂碳包覆铜镍合金电催化C-N偶联实现高效尿素合成

为解决CO2和NOx排放引发的环境问题，研究人员开发了氮掺杂碳纳米管包覆CuNi合金催化剂（CuNi@C），通过双金属协同作用在-0.6 V（vs. RHE）下实现32.8%的尿素法拉第效率（FE），并保持26小时稳定运行。原位ATR-SEIRAS和DFT计算揭示了*CO桥吸附诱导斯塔克效应促进C-N键形成，同时氢键网络抑制析氢反应（HER），为绿色合成尿素提供了新策略。

　　

过量排放的CO₂和氮氧化物(NO_x)已超出地球自净能力，而电催化CO₂与硝酸根(NO₃^?)共还原技术，为合成高附加值化学品尿素开辟了绿色路径。传统铜基催化剂虽擅长将CO₂转化为烃类、NO₃^?还原为氨，却在C-N偶联反应中表现平平。研究团队巧妙设计出氮掺杂碳纳米管装甲的铜镍合金催化剂(CuNi@C)，借助双金属协同效应，在-0.6伏（相对于可逆氢电极）电压下斩获32.8%的尿素法拉第效率(FE)，并维持26小时稳定输出。

通过原位衰减全反射表面增强红外光谱(ATR-SEIRAS)和密度泛函理论(DFT)计算，发现关键中间体CO的桥式吸附会引发斯塔克效应，显著促进C-N键的形成；而独特的氢键网络则有效压制了析氢副反应(HER)。研究还锁定NHO和*CO这对"黄金搭档"作为C-N偶联过程中的核心中间体。这项研究不仅为碳中和目标提供了创新技术方案，更揭示了多分子协同催化机制在复杂有机合成中的重要作用。