分级结构催化剂调控C???C/C???O键活化选择性氢化油酸制备航空燃料

研究人员开发了分级Y/SBA-15介孔-微孔复合材料（YS-x）及其高分散镍催化剂（Ni/YS-x），通过调控C???C键和C???O键活化能力，实现油酸选择性氢化制备航空燃料烃类。该研究揭示小粒径富电子Niδ+可抑制η1(C)-酰基构象的脱羰路径，而酸性位点促进η2(C,O)-醛构象的加氢脱氧，最优催化剂Ni/YS-1获得6.26的异构/正构烷烃比和48.8%航空燃料收率（340°C），为生物质转化提供新策略。

　　

这项突破性研究构建了具有层级孔道的Y/SBA-15介微孔复合材料（YS-x），并制备了高分散镍基催化剂（Ni/YS-x），犹如分子剪刀般精准调控碳碳键（C???C）和碳氧键（C???O）的活化能力。当油酸分子进入催化体系时，小尺寸且电子缺失的Ni^δ+活性位点会温柔地"按住"η¹(C)-酰基构象，避免粗暴的脱羰基/脱羧基反应；而精心设计的酸性位点则像磁铁般牢牢抓住η²(C,O)-醛构象，高效驱动加氢脱氧路径。特别有趣的是，催化剂独特的孔道结构如同智能迷宫，既能防止碳链过度断裂，又能促进异构化反应，最终使得明星催化剂Ni/YS-1在340°C下斩获6.26的支链/直链烷烃黄金比例，并贡献48.8%的航空燃料烃收率，完美诠释了酸-金属协同催化的艺术。