聚合物连接性调控固态电光催化活性

为解决氯代芳烃还原功能化这一环境修复与有机合成中的关键难题，研究人员开发了基于苝二酰亚胺聚合物(PDI)的异相电光催化体系。研究发现柔性非共轭PDI聚合物表现出最优催化活性，瞬态吸收光谱证实双还原态PDI与底物预复合是关键机制，为可持续合成材料设计提供了新思路。

　　

电力和光能的协同作用为挑战性合成转化提供了可持续路径，然而现有催化剂普遍面临稳定性差和机制不明确的问题。最新研究展示，基于苝二酰亚胺(perylenediimide, PDI)的聚合物电光催化剂能通过电子转移实现氯代芳烃的高效转化。有趣的是，催化活性与PDI结构和聚合物骨架特性密切相关——柔性非共轭PDI聚合物展现出超群的催化性能。通过瞬态吸收光谱(transient absorption spectroscopy)揭示，双还原态PDI与卤代芳烃底物的预复合作用(Precomplexation)是催化过程的关键。这项研究不仅建立了不溶性氧化还原活性有机材料的异相电光催化体系，更为重要的是阐明了固态电光催化剂的结构-活性关系，为开发新一代可持续合成材料提供了重要指导。