原子级空位工程调控NiPS3/CdS S型异质结实现高效光催化产氢

本文创新性地将缺陷工程与S型异质结（S-scheme）设计相结合，通过构建镍空位（VNi）和磷硫双空位（VPS）修饰的NiPS3/CdS体系，系统揭示了空位类型对界面电荷转移的调控机制。研究发现磷硫空位在保持S型能带排列的同时，通过建立中间能级显著提升电荷分离效率，使光催化产氢活性达到18.24 mmol/g（AQE=12.11%），为异质结-缺陷协同优化提供了新范式。

　　

Highlight

本研究通过原子级空位工程精准调控NiPS₃/CdS S型异质结（S-scheme heterojunction），实现了创纪录的光催化产氢效率（18.24 mmol/g）。磷硫双空位（V_PS）的引入不仅作为电子陷阱抑制电荷复合，更通过建立中间能级加速界面电荷转移，同时完美保持了S型能带结构。

Results and Discussion

在标准测试条件下（10W LED光源，0.5M乳酸牺牲剂），NPS-V_PS/CS催化剂展现出惊人的光催化性能（图1a）。相较于原始CdS（5.55 mmol/g）和普通异质结NPS/CS（12.03 mmol/g），磷硫空位修饰的样品活性提升达3.3倍。飞秒瞬态吸收光谱（fs-TAS）证实，V_PS空位将电荷分离寿命延长了4.8倍，而开尔文探针力显微镜（KPFM）显示其表面电势差增加了210 mV，为S型电荷转移提供了直接证据。

Conclusion

这项工作通过实验与理论计算的完美结合，阐明了空位类型对S型异质结的差异化调控机制：镍空位（V_Ni）会破坏能带排列，而磷硫双空位（V_PS）则能协同优化界面电荷动力学。这种"界面-缺陷"双调控策略为设计高效光催化剂提供了全新思路。