基于介电极化不对称电解质的高能量密度固态锂金属电池研究

为解决LLZO基复合固态电解质(CSEs)离子电导率低的难题，研究人员开发了含富氧空位LiNbO3纳米纤维(LNOV NFs)的不对称电解质PLLO-5%。该电解质通过LLZOF0.2层与LNOV NFs层协同作用，实现9.5×10?4 S cm?1的高离子电导率，使锂对称电池实现3800小时超长循环，为高安全性固态电池提供新策略。

　　

在追求更高能量密度与安全性的固态锂金属电池(SSLMBs)竞赛中，传统Li₇La₃Zr₂O₁₂(LLZO)电解质因离子传导性能不足遭遇瓶颈。这项突破性研究巧妙设计出"三明治"结构的不对称电解质——以聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)为基体，在锂负极侧构筑富含氧空位的铌酸锂纳米纤维(LNO_V NFs)功能层，正极侧则采用氟掺杂的LLZOF_0.2保护层。

密度泛函理论(DFT)计算揭示，LNO_V NFs就像分子级别的"离子高速公路"，不仅能促进双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)解离，还可引导锂离子均匀沉积。这种协同效应使电解质在室温下获得惊人的9.5×10^?4 S cm^?1离子电导率，堪比液态电解质性能。

更令人振奋的是，采用该电解质的锂对称电池在0.1 mA cm^?2电流密度下实现3800小时无枝晶循环，相当于连续充放电158天！匹配磷酸铁锂(LiFePO₄)正极时，在2C倍率下经历1500次循环仍保持113.3 mAh g^?1的放电容量；与高镍三元材料(LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂)组装的电池在1C循环1000次后容量保持率达74.1%，为电动汽车长寿命电池开发指明新方向。