多阳离子钙钛矿太阳能电池中纳米级相纯度与晶格应变的协同调控及稳定性增强机制

有机-无机卤化铅钙钛矿(OLHPs)中A位阳离子配比失衡会导致相纯度和晶格应变问题，严重影响器件稳定性。来自国内的研究团队通过正交L9(34)阵列设计，系统优化了FA:MA:Cs阳离子配比(70-90%:5-15%:5-25%)，发现阳离子配位层级(FA+>MA+>Cs+>Rb+)决定相纯度。引入Rb+的FA0.82MA0.05Cs0.05Rb0.08PbI3四元体系将晶格应变(εxx=-1.2%,εyy=1.6%)显著降低，实现25.53%的光电转换效率(PCE)和500小时88%的湿度稳定性，为高性能钙钛矿太阳能电池开发提供新思路。

　　

在有机-无机卤化铅钙钛矿(OLHPs)领域，A位阳离子犹如精密交响乐的指挥家，不仅稳定晶体结构，更能抑制离子迁移、强化界面稳定性。然而阳离子工程与相纯度、晶格应变之间的内在关联机制始终迷雾重重。研究人员巧妙运用正交L₉(3⁴)实验阵列，将传统实验组合精简66.7%，如同在化学迷宫中架设了高效导航系统，精准锁定甲脒(FA)、甲胺(MA)、铯(Cs)的最佳配比区间。

令人振奋的是，团队发现了阳离子配位存在严格等级制度：FA⁺＞MA⁺＞Cs⁺＞Rb⁺。当在FA_0.82MA_0.05Cs_0.05PbI₃中引入微量Rb⁺形成四元体系时，材料内部如同获得"纳米级整形手术"——几何相位分析(GPA)显示晶格应变从原先夸张的-3.3%/27.5%大幅收敛至温和的-1.2%/1.6%，缺陷密度也显著降低。

最终制备的太阳能电池器件上演了精彩的性能"双响炮"：三元体系斩获24.65%的光电转换效率(PCE)，而四元体系更突破至25.53%。在85%湿度环境下持续500小时后，四元器件仍保持88%初始效率，这种"滴水不漏"的稳定性为钙钛矿光伏技术的商业化进程注入强心剂。