基于双配体金属有机框架的苝酰亚胺低电位电化学发光生物传感新策略

本研究创新性地构建了以Zn2+为金属节点、PTCA和 carbohydrazide (CON4H6)为双配体的金属有机框架(d-MOF)，通过配体调控策略将ECL触发电位降至-1.1V，效率提升14.6倍。结合TMSD反应和端粒酶扩增技术，实现了卡那霉素(KAN)的0.24 fM超灵敏检测，为低电位ECL探针设计提供了新范式。

　　

Highlight亮点

本研究开创性地采用肼类化合物作为第二配体，成功将基于PTCA的MOF电化学发光(ECL)触发电位降低至-1.1V，效率提升14.6倍，为低电位ECL探针设计开辟了新路径。

Experimental section实验方法

详见补充材料，包括试剂与材料、核酸序列(表S1)、仪器设备、铂纳米颗粒(Pt NPs)合成(图S1)、金钯双金属纳米硅球(AuPd@SiO₂)制备(图S2)、S2-AuPd@SiO₂复合物构建、d-MOF合成(方案1A)、DNA纳米机器与生物传感器构建、ECL检测及实际样品前处理流程。

Aptamer-triggered nucleic acid amplification适配体触发核酸扩增

如方案1B所示，DNA纳米机器通过磁珠(MBs)固定Apt-T/TP-5R复合物。当靶标KAN存在时，释放的T链通过TMSD反应触发TP-5R-B双链形成，同时释放T/C链。端粒酶随后催化TP-5R-B中的端粒重复序列延伸，实现信号级联放大。

Conclusions结论

该工作创新性地开发了以Zn²⁺为节点、PTCA和CON₄H₆为配体的d-MOF，既缓解了PTCA的ACQ效应，又通过CON₄H₆加速S₂O₈^2-还原产生大量SO₄^•-自由基，最终实现了低电位高灵敏的KAN检测。