一步法印刷固态石墨烯微型超级电容器的全合一墨水研究及其在纤维素基底上的高性能应用

推荐：为解决传统印刷石墨烯微型超级电容器（MSCs）中电极/电解质界面受限、电容性能不足的问题，研究人员开发了一种基于聚丙烯碳酸酯（PPC）和离子液体（IL）的全合一墨水，实现了电极与电解质的同步印刷。该技术显著提升了界面接触和电容性能（>4 mF cm–2），为柔性电子器件的高效制造提供了新思路。

　　

随着便携式电子设备和可穿戴技术的快速发展，对高效、柔性微型储能器件的需求日益迫切。微型超级电容器（MSCs）因其高功率密度和长循环寿命成为研究热点，但其性能常受限于电极材料的结构设计和制造工艺。传统石墨烯基MSCs采用两步法印刷，电极中石墨烯片层紧密堆叠阻碍了电解质渗透，导致大量活性表面未被利用，电容性能大幅降低。此外，多孔电极的额外加工步骤又增加了工艺复杂性。如何通过材料创新和工艺简化同步提升性能和可规模化生产性，成为该领域的关键挑战。

广东理工学院以色列理工学院（Guangdong Technion?Israel Institute of Technology）材料科学与工程系的Jian Du、Xiaoqian Zhong和Woo Jin Hyun团队在《Carbon Trends》发表研究，提出了一种革命性的解决方案：基于聚丙烯碳酸酯（PPC）和离子液体（IL）的全合一墨水，通过一步印刷技术在纤维素基底上制备高性能固态石墨烯MSCs。该墨水将电极和电解质功能集成于单一材料体系，不仅简化了制造流程，还通过优化界面接触使器件实现了超过4 mF cm^–2的优异面电容，为柔性电子的大规模生产提供了新范式。

研究团队通过以下关键技术展开工作：（1）采用液相剥离法结合PPC稳定剂制备石墨烯片；（2）将石墨烯/PPC与IL混合形成可印刷墨水；（3）通过丝网印刷在纤维素基底上同步构建电极和固态电解质层；（4）利用电化学测试（CV、GCD）和形貌表征（SEM、FTIR）分析性能。

结果与讨论

1. 墨水设计与印刷工艺

研究通过PPC修饰的石墨烯片与IL复合，开发出剪切稀化的全合一墨水。丝网印刷后，墨水在纤维素基底上形成叉指电极，同时PPC/IL溶液渗入基底孔隙形成离子传输通道。通过调控模板厚度（100-400 μm），可精确控制电极厚度（40-140 μm）。

2. 界面优化与电容提升

FTIR分析显示，IL溶解了石墨烯表面的PPC，增强了电解质与电极的接触（C=O峰蓝移至1760 cm^–1）。这种界面优化使活性表面积显著增加，器件在5 mV s^–1扫描速率下实现4.2 mF cm^–2的面电容，优于传统两步法器件。

3. 柔性性能与集成应用

器件在8 mm弯曲半径下电容保持率>75%（1000次循环），但石墨烯片间连接松动导致电荷转移电阻增加。通过并联或串联印刷，可延长工作时间（操作时间>2倍单器件）或提升电压（驱动1.8-2 V LED），验证了实际应用潜力。

结论与意义

该研究通过全合一墨水设计，将石墨烯MSCs的电极制备与电解质集成简化为一步印刷工艺，解决了传统方法中界面接触不足和工艺复杂的核心问题。PPC/IL的协同作用不仅提升了离子传输效率，还通过溶解-涂层机制优化了电极/电解质界面，使电容性能突破现有技术瓶颈。纤维素基底与固态电解质的结合进一步赋予器件柔性和环境稳定性。这项技术为柔性电子、物联网设备的微型化能源供应提供了可规模化生产的解决方案，同时为其他二维材料在印刷电子中的应用开辟了新思路。