低曲折度共价有机框架功能化碳化木电极高效电化学提取铀(VI)的研究

本文创新性地开发了一种低曲折度共价有机框架(COFs)功能化碳化木(CW@COFs)电极，通过垂直排列的通道结构显著降低离子传输阻力，并利用羧基官能团实现铀酰离子的选择性捕获。在pH 6.0和-2.4 V优化条件下，电极展现出2510.7 mg g-1的超高吸附容量（未达饱和）和1.25×105 mL g-1的分配系数Kd，10次循环后仍保持90%去除率，为海水/核废水中铀资源回收提供了新策略。

　　

Highlight

本研究成功开发了一种低曲折度共价有机框架(COFs)功能化碳化木(CW@COFs)电极，用于高效提取水溶液中的铀。碳化木的分级多孔结构与垂直排列的通道相结合，显著降低了离子传输阻力，同时均匀分布的COFs提供了丰富的活性位点。COFs中的羧基不仅增强了亲水性界面，还作为铀的特异性吸附位点，而电化学过程将可溶性六价铀(U(VI))还原为不稳定的五价/四价铀(U(V)/U(IV))中间体，最终再氧化为不溶性六价铀氧化物沉淀。

表征分析

通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)对CW@COFs的化学结构进行解析。图2A显示，3413 cm^-1处的特征峰对应碳化木本身的-OH基团，而1735 cm^-1的新峰归属于COFs中C=O的伸缩振动。XPS进一步证实了-COO^-基团的存在，这些官能团通过配位作用选择性捕获铀酰离子(UO₂²⁺)。

结论

该电极在pH 6.0和-2.4 V优化条件下表现出2510.7 mg g^-1的突破性吸附容量（未达饱和），且在多离子溶液中展现出1.25×10⁵ mL g^-1的高选择性分布系数K_d。经过10次循环后仍保持90%的去除效率，验证了其优异的可再生性。这项工作为开发基于生物质衍生材料与COFs功能化的可持续铀回收技术提供了重要参考。