几何形状不敏感的变形驱动液晶弹性体执行器：通过可控自由基扩散实现

本研究针对液晶弹性体(LCE)执行器中几何形状与介晶排列编程相互制约的难题，提出了一种基于自由基水溶液扩散的"变形即固定"新策略。研究人员通过将预变形的LCE浸泡在过硫酸铵(APS)水溶液中，利用自由基扩散引发残余丙烯酸酯基团交联，实现了任意复杂几何结构中介晶排列的精准编程。该方法摆脱了传统光固化、电磁场等对外部辅助的依赖，使3D打印、模塑、折纸等各类复杂结构的LCE均能获得高达110%的可逆驱动应变，在软体机器人工程领域具有重要应用价值。

　　

在软体机器人快速发展的今天，液晶弹性体(LCE)因其高驱动应变和快速响应特性成为明星材料。然而这个领域长期存在一个"鱼与熊掌"的困境：要使LCE产生可逆形变，必须精确控制其内部介晶(mesogen)分子的排列方向；而现有的排列固定方法却严重依赖样品几何形状——光固化会有阴影死角，电磁场需要复杂设备，机械拉伸难以处理复杂结构。这种矛盾严重限制了LCE在复杂场景中的应用潜力。

浙江大学的研究团队在《Nature Communications》发表的研究中，创新性地提出了一种"浸泡即固定"的解决方案。他们发现将预变形的LCE浸泡在过硫酸铵(APS)水溶液中，溶液中的自由基会像"分子快递员"一样扩散进入材料内部，与网络中残留的丙烯酸酯基团发生交联反应，从而"冻结"介晶的排列方向。这种方法摆脱了传统技术对几何形状的限制，使任意复杂结构的LCE都能获得精确的驱动性能。

研究团队采用了三个关键技术方法：通过迈克尔加成反应合成具有残余丙烯酸酯基团的LCE网络；利用铁离子显色反应实时监测自由基扩散动力学；结合数字光处理(DLP)3D打印和传统模塑技术制备复杂几何结构。实验样本包括厚度0.1-5mm的薄膜和3D结构，通过差示扫描量热法(DSC)和广角X射线衍射(WAXD)表征相变行为和介晶取向。

自由基扩散机制与反应动力学
研究发现APS溶液中的自由基在LCE网络中的扩散遵循菲克定律，表观扩散系数达1.41×10^-4 m²·s^-1。通过FTIR光谱证实，自由基引发了残余丙烯酸酯基团的交联反应，且该过程不需要外力维持或加热辅助。厚度0.6mm的样品在4wt% APS溶液中浸泡24小时后，驱动应变可达110%。

驱动性能表征
优化后的LCE表现出卓越的性能：在EDDET/PETMP摩尔比为4时获得最大驱动应变；经历140℃高温72小时后应变仅下降6%；储存一年后性能几乎无衰减。WAXD图谱显示浸泡后出现明显弧线，证实了介晶的有序排列。值得注意的是，当丙烯酸酯过量(acrylate/thiol=1:0.8)时，仅需1小时浸泡即可完成排列固定。

复杂结构制造与编程

研究展示了该技术的几何普适性：通过DLP 3D打印的章鱼结构能实现多向弯曲；模塑成型的海星和鳄鱼结构表现出协调变形；压印技术可在薄膜上创建可逆图案。特别引人注目的是折纸结构的应用——方扭(Square-Twist)折纸的弯曲/折痕能量比(k_b/k_c)为0.6，使其能在2D平面与3D形态间可逆转换。

讨论与展望
这项研究突破了LCE领域几何形状与介晶排列相互制约的传统范式。自由基扩散机制如同"分子手术刀"，能在任何几何结构的特定区域精准"雕刻"出所需的介晶排列。相比需要持续外力或复杂设备的方法，这种"变形即固定"策略大大简化了制造流程，使LCE能像折纸一样自由变形。

未来可通过调控自由基扩散动力学设计空间异质网络，实现更复杂的驱动行为。虽然APS溶液可能带来环境顾虑，但研究表明过氧化氢等环保引发剂同样有效。这项技术为软体机器人、可展开空间结构和生物医学设备等领域提供了新的材料解决方案，标志着软材料编程方法的重要进步。