低滞后性纤维素基水凝胶（PAAM/DANC）的制备及其在应变传感中的应用研究

本文报道了一种具有低机械滞后性和高纤维素含量的新型水凝胶，通过将二醇化纳米纤维素（DANC）引入聚丙烯酰胺（PAAM）网络，实现了15 wt.%的纤维素负载量。该水凝胶通过可逆氢键网络设计，展现出优异的拉伸性（300%应变）、低滞后率（1000次循环后仅7%能量损耗）和稳定传感性能（GF=1.1），成功应用于人体运动监测，为可持续电子皮肤开发提供了新策略。

　　

ABSTRACT

纤维素基水凝胶因其环境友好特性在柔性电子领域备受关注，但高纤维素含量与低机械滞后性的矛盾长期未解。研究团队创新性地采用二醇化纳米纤维素（DANC）作为增强相，通过高碘酸盐氧化-硼氢化钠还原工艺制备出富含伯羟基的柔性纳米纤维，其分子量约120,000 g/mol（DP≈700）。

Introduction

水凝胶在电子皮肤、软体机器人等领域展现出独特优势，但传统材料面临力学滞后（>50%能量损耗）和生物基含量低（<5 wt.%）的双重局限。纤维素作为地球储量最丰富的天然高分子，其纳米形态（如DANC）可通过动态氢键网络解决这一难题。

Results and Discussion

2.1 水凝胶设计

PAAM/DANC水凝胶通过紫外引发聚合制备（图1a），FTIR显示1057 cm^?1处C─O峰增强证实氢键形成（图2b）。流变测试表明15% DANC使储能模量（G′）显著提升，应变阈值达1000%仍保持稳定（图2c）。

2.2 力学性能

含15% DANC的水凝胶拉伸强度达0.28±0.05 MPa（纯PAAM仅0.12 MPa），杨氏模量提升至83.2±9.1 kPa（图2e-f）。偏光显微镜显示300%应变下分子链取向（图2g），释放后完全恢复，证实可逆网络结构。

2.3 低滞后特性

1000次100%应变循环中，滞后比仅7%（图3b），残余应变21%，远优于文献报道值。机理研究表明（图3f），DANC与PAAM间的动态氢键在拉伸时断裂-重组，实现能量高效耗散。

2.4 应变传感应用

添加LiCl后电导率达1.03 S/cm（图S9），0-300%应变范围内GF稳定为1.1（图4a）。1000次25%应变循环中ΔR/R₀信号波动<5%（图4d），成功监测手指弯曲（图4f）等复杂动作。

Conclusion

该工作通过分子设计突破纤维素含量与力学性能的trade-off效应，DANC的柔性链结构与PAAM形成三维氢键网络，为开发可持续电子器件提供了新范式。

Experimental Section

采用Northern漂白软木浆（NBSK）为原料，经NaIO₄/NaBH₄两步法制备DANC。水凝胶以ACVA为引发剂，MBA为交联剂，UV聚合30分钟成型。力学测试采用Instron 5969系统，传感性能通过Keithley 2450源表评估。

Acknowledgements

研究获加拿大自然科学与工程研究理事会（NSERC RGPIN-2023-03534）和加拿大研究讲席计划（231928）资助，实验设备由UBC生物成像中心等平台支持。