基于离子液体与微孔聚合物复合电极的膜电极组装体系实现烟气直接电解转化合成气

这篇研究创新性地设计了一种复合气体扩散电极（CGDE），通过引入CO2选择性中间层（PIM-1/[Emim][BF4]），实现了含氧烟气（15% CO2/5% O2）的直接电解转化。该设计突破传统纯CO2进料限制，在100 mA cm?2电流密度下实现70% CO法拉第效率（FE），并通过多物理场模拟验证了CO2/N2/O2选择性传输机制，为碳捕集与利用（CCU）一体化提供了新范式。

　　

研究背景与技术挑战

电化学CO₂还原反应（ECO₂R）是可再生能源驱动碳转化的重要路径，但工业烟气中低浓度CO₂（15-20%）与氧气共存导致传统气体扩散电极（GDE）性能骤降。现有技术依赖高能耗的CO₂预纯化步骤，而溶液相捕集-电解集成体系又面临传质限制与电解质兼容性问题。

创新电极设计

研究团队开发了三明治结构复合电极：

1. 1.

   基底层：PTFE疏水基质保障气体传输

2. 2.

   选择性中间层：将固有微孔聚合物PIM-1（孔径<3 nm）与CO₂亲和性离子液体[Emim][BF₄]（20 wt%）复合，形成兼具分子筛分与化学吸附功能的纳米储库

3. 3.

   催化层：溅射银催化剂（400 nm）

性能突破机制

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  选择性强化：突破实验显示中间层使渗透侧CO₂浓度从15%提升至79%，CO₂/N₂选择性达23.8

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  微环境调控：PIM-1的刚性螺环骨架构建稳定气-液-固三相界面，[Emim][BF₄]通过水解[BF₄]^-提供质子并形成[Emim-COOH]^-中间体

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  氧耐受性：中间层亲水性（接触角108°）选择性抑制O₂扩散，将缺失FE从40%降至15%

工业化应用价值

在膜电极组装（MEA）电解器中，该电极在模拟烟气条件下连续20小时保持65% FE_CO，CO/H₂比达2.5。成本分析表明，相比分离式捕集-电解工艺，集成设计可降低CO最低售价25%，在理想工况（95% FE，1.6 V）下降本潜力超50%。

未来发展方向

研究建议通过PIM-1功能化（如引入吡啶基团）、调控离子液体阴/阳离子组合、开发抗硫氮氧化物毒化材料等路径进一步优化体系，为碳中和技术提供更经济的一体化解决方案。