二维材料涂层热导率评估新模型：兼顾对流、辐射及基底效应的光热拉曼分析

这篇综述创新性地提出了一个综合评估二维(2D)材料热导率的光热拉曼模型，通过解析性技术和数值方法解决了传统模型中忽略对流(convection)、辐射(radiation)和基底效应(substrate effects)的关键问题。研究以铜/镍基底上的大面积石墨烯为例，证实基底热阻对温度分布和空间分辨率具有决定性影响，而自然对流和辐射效应在室温环境下可忽略不计。该模型为精确测量石墨烯等2D材料涂层的热导率(κ)和界面热导(ginterface)提供了标准化方案，对热管理、热电转换等应用具有重要指导价值。

　　

1 引言

二维材料的热导率测量面临原子级厚度、应变敏感性和基底效应等多重挑战。传统光热拉曼技术虽能非破坏性检测悬浮单层石墨烯(SLG)的κ值（如Balandin组报道的4840-5300 W·m^-1·K^-1），但多数模型忽略环境热交换和基底热阻。本文建立的改进模型首次整合对流系数(h_convection)、辐射传热系数(h_radiation)和基底形状因子(SF)，为极端环境下的涂层性能评估提供新范式。

2 通用传热模型

基于圆柱坐标系能量守恒方程，推导出包含四项关键热流的控制方程：

1. 1.

   激光热源项：q_gen=2P₀A_λexp(-2r²/r₀²)/(πr₀²t_sample)

2. 2.

   基底热阻：R_substrate=1/(SF·k_substrate)

3. 3.

   界面热导：g_interface≈10²-10³ MW·m^-2·K^-1

   数值模拟显示，当k_sample=100 W·m^-1·K^-1时，基底效应贡献1.11%热流，而辐射在400K仅占0.045%。

3 主模型构建

创新性引入：

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  对流项：通过瑞利数(Ra_L=gβΔTL³/να)关联努塞尔数(Nu_L=0.54Ra_L^1/4)

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  声子传输：采用漫失配模型(DMM)计算界面热导，考虑纵波(v_l)和横波(v_t)声子态密度

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  光学吸收：传输矩阵法(TMM)测得石墨烯/铜界面A_532nm=1.06%，显著低于悬浮石墨烯的2.3%

4 基底效应验证

七种基底对比显示：

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  高κ基底（如Cu，401 W·m^-1·K^-1）使温度梯度在3μm内衰减90%

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  DMM计算的g_interface与实验值偏差：Cu基底465.1 vs 214 MW·m^-2·K^-1，差异源于AFM证实的表面粗糙度（Cu的S_a=11.9nm vs Ni的4.9nm）

5 铜/镍基底实验

双物镜法（20×/50×）测得：

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  SLG/Cu的κ=321±93 W·m^-1·K^-1，g_interface=214 MW·m^-2·K^-1

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  SLG/Ni因较低界面耦合（g_interface=31 MW·m^-2·K^-1）表现出更高κ值（458±134 W·m^-1·K^-1）

6 应用前景

该模型使2D材料涂层在以下场景实现精准热设计：

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  电子器件散热：通过优化g_interface提升热通量

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  高温传感器：辐射项修正使500K以上测量误差<5%

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  柔性电子：表面粗糙度与κ的定量关系指导基底选型

7 结论

研究建立了首个同时兼容对流、辐射和基底效应的光热拉曼模型，破解了2D材料涂层热导率测量的重现性难题。实验证实铜基底上石墨烯的界面热导比理论值低53%，这为原子级热界面工程提供了关键基准数据。