基于电负性理论的Ag掺杂TiO2固溶位点判定及其光催化性能调控机制研究

本文创新性地结合电负性理论计算与傅里叶变换红外光谱（FT-IR）实验，揭示了银（Ag）掺杂二氧化钛（TiO2）的固溶位点（间隙位/置换位）随煅烧温度的演变规律，为优化TiO2光催化、介电及抗菌性能提供了原子尺度设计策略。

　　

Highlight

本研究通过电负性理论与高斯（Gaussian）软件计算振动频率，结合傅里叶变换红外光谱（FT-IR）实验数据，开创性地建立了Ag掺杂TiO₂固溶位点的判定方法。结果表明：在研究的煅烧温度范围内，Ag原子优先占据TiO₂晶格间隙位，随着温度升高逐渐出现置换位掺杂，最终形成混合掺杂结构——这种微观位点分布直接调控了材料的电子能级跃迁，进而显著提升其光催化性能。

Sample Preparation

采用溶胶-凝胶法制备Ag掺杂TiO₂纳米粉体：将含5 mol% AgNO₃的酸性乙醇溶液（溶液C）滴加至钛酸四异丙酯乙醇溶液（溶液B）中，持续搅拌形成溶胶后室温老化。

Phase Analysis

X射线衍射（XRD）分析显示：Ag掺杂TiO₂在500-650°C发生锐钛矿向金红石的相变，750°C时锐钛矿衍射峰完全消失。通过Jade软件计算发现，煅烧温度升高会显著增强金红石相衍射峰强度。

Conclusion

Ag在煅烧后的TiO₂中主要占据间隙位，但随温度升高呈现动态演变——650°C时出现431.57 cm^-1特征吸收带，表明置换位开始形成，最终形成间隙位主导的混合掺杂模式。这种位点分布差异为理解Ag-TiO₂材料的光催化增强机制提供了原子尺度解释。