选择性杂原子掺杂延长铅碳电池寿命：催化Pb2+沉积对析氢反应的竞争性抑制

本文通过理论计算与实验相结合，揭示了杂原子掺杂碳材料在铅碳负极中调控Pb2+还原与析氢反应（HER）的协同机制。研究发现硼（B）掺杂碳能通过竞争吸附同时促进Pb2+还原并抑制HER，使铅碳电池在高倍率部分荷电状态（HRPSoC）和80%放电深度（DoD）下的循环寿命分别提升132%和31%，为高性能长寿命铅碳电池的设计提供了理论指导。

　　

Highlight

本研究系统解析了杂原子掺杂碳材料在铅碳负极中的双重作用机制：通过密度泛函理论（DFT）计算发现，硼（B）掺杂碳对Pb²⁺的吸附能甚至超过金属铅，同时其适中的析氢反应（HER）活性形成了竞争吸附优势。实验证实B掺杂负极在HRPSoC和80% DoD循环测试中分别实现132%和31%的寿命提升，突破了传统铅碳电池的性能瓶颈。

Results and discussions

通过建立15种杂原子掺杂石墨烯模型（含N/B/P/S/O五种体系），发现B掺杂的独特电子态密度特性使其成为最优选择：既能通过强Pb²⁺吸附加速铅沉积，又能通过占据活性位点抑制HER。原位测试显示B掺杂碳的Pb²⁺还原速率是普通碳材料的2.3倍，而HER电流密度降低58%。

Conclusions

杂原子掺杂碳材料通过"竞争吸附-催化还原"协同机制，实现了铅碳电池性能的突破性进展。该研究不仅阐明了B掺杂的优越性，更为设计长循环、高稳定的铅碳电池提供了明确的材料筛选标准。