单层Ba2TiO4与Sr2TiO4钙钛矿烯的S型异质结构建及其光催化制氢性能研究

本文创新性地通过将n型CdS量子点(QDs)锚定在珊瑚状p型C-NiO1-x表面，构建了具有S型异质结的CdS/C-NiO1-x复合材料。该设计不仅有效防止QDs团聚（实现12450 μmol·g-1·h-1的制氢速率，较纯CdS提升28.49倍），还通过内建电场促进电荷分离并保留强氧化还原能力的载流子，显著抑制CdS光腐蚀现象。通过DFT计算、原位XPS等多维度表征揭示了其增效机制。

　　

亮点

本研究通过将n型CdS量子点(QDs)精准锚定在珊瑚状多孔p型C-NiO_1-x表面，成功构建了具有高效电荷分离特性的S型异质结(S-scheme)光催化体系。

结构表征

XRD分析显示（图1a），复合材料中立方相NiO的(111)、(200)晶面特征峰与CdS的六方相特征峰共存。TEM证实CdS QDs以5-8 nm粒径均匀分散在C-NiO_1-x珊瑚骨架上（图1d），EDS面扫描验证了Cd、S、Ni、O元素的均匀空间分布（图1f）。

性能优势

20% CdS/C-NiO_1-x表现出惊人的可见光驱动制氢活性（12450 μmol·g^-1·h^-1），其性能提升源于：1）珊瑚状载体提供的超高比表面积（防止QDs团聚）；2）S型异质结通过内建电场定向引导C-NiO_1-x的电子与CdS空穴复合，既保留强还原性电子又抑制光腐蚀。

机制解析

通过原位XPS捕获到光照下CdS的Cd 3d峰正向偏移0.3 eV（图3b），证实电子从C-NiO_1-x向CdS迁移；DFT计算显示异质界面处形成0.8 eV的功函数差，驱动电荷定向传输。羟基自由基捕获实验进一步验证了S型机制的电荷转移路径。

结论

该工作为设计兼具高活性与稳定性的量子点异质结光催化剂提供了新范式：珊瑚状载体实现纳米粒子单分散，S型异质结工程同步解决电荷分离与材料稳定性难题。