钼钴共掺杂碳毡阴极在分隔电解池中电化学活化过一硫酸盐降解卡马西平：性能增强与机制解析

本研究创新性地构建了钼钴共掺杂碳毡阴极(Mo, Co@CB-CF)，在分隔电解池中实现高效电化学活化过一硫酸盐(PMS)降解卡马西平(CBZ)。通过多尺度表征证实低金属价态(Mo4+/Co2+)协同促进PMS活化，降解速率常数达0.14 min-1，较单金属体系提升6-12倍。机制研究表明存在自由基(SO4•-/•OH)与非自由基(1O2/高价金属氧物种)协同路径，为设计高效阴极材料提供新思路。

　　

Highlight

钼钴共掺杂碳毡阴极(Mo, Co@CB-CF)富含低价金属态(Mo⁴⁺和Co²⁺)，在分隔电解池中展现出卓越的卡马西平(CBZ)降解性能。主要结论如下：

材料表征

通过SEM/TEM观察到碳毡表面成功负载钼钴催化剂，EDS显示Mo(8.62%)和Co(0.11%)均匀分布。XRD证实金属物种结晶良好，XPS揭示Mo⁴⁺和Co²⁺的富集状态，这种独特的价态组合为电子转移提供活性位点。

电化学性能

EIS测试显示电荷转移电阻显著降低，LSV曲线证实阴极对PMS的优先还原能力，Tafel斜率表明Mo, Co@CB-CF具有最优的催化动力学特性。

降解机制

淬灭实验和EPR检测证实存在SO₄^•-、^•OH和¹O₂等多重活性物种。DFT计算揭示Mo-Co协同作用促进PMS中O-O键断裂，金属价态循环(Mo⁴⁺/Mo⁶⁺与Co²⁺/Co³⁺)构成持续催化闭环。

Conclusion

该工作不仅开发出高效稳定的阴极材料，更通过分隔电解池设计明确了PMS的阴极活化机制，为高级氧化工艺(AOPs)的实际应用提供了重要参考。