超薄Hf0.5Zr0.5O2中富锆策略实现后端工艺兼容的铁电存储器突破

本文创新性地提出富锆层（Zr-RL）策略，通过原子层沉积技术构建HZO/Zr-RL/HZO三明治结构，在超薄（<6 nm）铁电薄膜中实现1.0 V超低工作电压、43.4 μC cm?2高剩余极化强度（2Pr）及1011次循环耐久性。第一性原理计算揭示Zr-RL引入的0.76%拉伸应变可降低铁电相（O相）形成能垒，为后端制程（BEOL）兼容的铁电随机存储器（FeRAM）提供突破性解决方案。

　　

1 引言

随着神经形态器件和存内计算技术的发展，基于Hf_0.5Zr_0.5O₂（HZO）的铁电器件因其卓越的CMOS兼容性和亚10 nm可扩展性备受关注。然而传统HZO薄膜在厚度缩减至6 nm以下时面临剩余极化（2P_r）退化与热预算不足的挑战。本研究通过引入富锆层（Zr-RL）策略，在400°C低温退火条件下实现超低工作电压（1.0 V）与高极化强度（43.4 μC cm^?2）的协同优化。

2 结果与讨论

2.1 制备与铁电特性

通过等离子体增强原子层沉积（PEALD）制备的HZO/Zr-RL/HZO三明治结构电容器，在1.75 V操作电压下展现43.4 μC cm^?2的饱和2P_r，较传统HZO薄膜提升显著。PUND测试证实其在1.0 V即可实现快速极化翻转，正交相（O相）晶格间距2.94 ?通过HR-TEM直接观测。

2.2 原子尺度相结构解析

EELS元素映射清晰显示Zr-RL在HZO层间的精准定位。第一性原理计算表明，Zr-RL引入的0.76%拉伸应变使正交相（O相）形成能垒降低，表面能从3.2 eV/?²（无应变）降至2.8 eV/?²。几何相位分析（GPA）证实局部晶格畸变与理论预测一致。

2.3 翻转动力学特性

基于成核限制开关（NLS）模型的脉冲测试显示，1.75 V电压下极化翻转时间<1 μs。活化场强（E_a）低至6.8 MV cm^?1，较传统10 nm HZO降低40%，印证Zr-RL对域壁迁移的促进作用。

2.4 可靠性验证

器件在125°C高温下仍保持38.7 μC cm^?2的2P_r，击穿电压达3.31 V。10¹¹次循环耐久性测试中未出现硬击穿，10年数据保持率预估为82%。不对称矫顽电压（V_c）偏移揭示界面电荷陷阱导致的印效应，但未影响整体可靠性。

3 结论

Zr-RL策略通过应变工程有效解决了超薄HZO薄膜的铁电性与热预算矛盾，为后端制程兼容的FeRAM提供了原子级设计范例。该工作推动铁电存储器向1.0 V操作电压、10 nm以下节点迈进。

4 实验方法

采用TEMAH/TEMAZ前驱体通过PEALD沉积2.2 nm HZO/1 nm ZrO₂/2.2 nm HZO叠层，W电极通过磁控溅射制备。第一性原理计算采用QuantumATK平台，vc-NEB方法模拟相变路径。电学测试使用Radiant铁电测试仪与B1500参数分析仪联用系统。