硅基负极Li3PO4富集固态电解质界面设计：提升锂电池锂离子传输与界面稳定性的新策略

本文创新性地提出通过构建Li3PO4（LPO）修饰的碳包覆硅纳米颗粒（Si@C@LPO）负极，在循环过程中原位形成富含无机成分的固态电解质界面（SEI）。研究结合密度泛函理论（DFT）计算揭示：Li3PO4的高吸附能（Ea=?1.465 eV）显著促进Li+脱溶剂化，同时抑制溶剂分解，使负极在8 A g?1下实现605.67 mAh g?1的高倍率性能，100次循环后容量保持率达73.3%，为高性能锂电池界面工程提供新思路。

　　

Highlight

硅基负极表面Li₃PO₄富集的固态电解质界面（SEI）通过增强Li⁺传输动力学和界面稳定性，显著提升锂电池快充性能。

Material synthesis

采用水热法在硅纳米颗粒（SiNPs）表面包覆羟基修饰碳层（Si@C），随后通过氢键作用锚定磷酸盐前驱体，经高温退火成功制备Li₃PO₄修饰的碳壳硅纳米颗粒（Si@C@LPO）。

Results and discussion

表征显示Si@C@LPO形成均匀的Li₃PO₄改性层。DFT计算证实Li₃PO₄对Li⁺的吸附能（?1.465 eV）远超LiF（?0.682 eV），有效加速脱溶剂化过程。电化学测试表明，该设计使SEI层兼具高离子电导率和机械稳定性，8 A g^?1下容量较未改性样品提升109%。

Conclusion

本研究通过精准调控SEI无机成分，阐明Li₃PO₄对Li⁺传输的促进作用，为开发长寿命、快充型锂电池提供界面设计新范式。