高效环保双吸收层无铅钙钛矿太阳能电池：MASnBr3/ZnSnN2异质结设计与性能优化

这篇研究通过SCAPS-1D软件模拟，创新性地提出了一种基于MASnBr3/ZnSnN2双吸收层的无铅钙钛矿太阳能电池（PVSC）结构。通过优化电子传输层（ETL）ZnO和空穴传输层（HTL）CNTS的匹配，结合吸收层厚度、掺杂浓度及缺陷密度调控，最终实现35.87%的功率转换效率（PCE），为环保型光伏技术提供了可规模化应用的解决方案。

　　

1 Introduction

钙钛矿太阳能电池（PVSCs）因其高效率和低成本成为第三代光伏技术的焦点，但铅（Pb）的毒性限制了其商业化。研究转向无铅替代材料，如锡基钙钛矿MASnBr₃（带隙1.3 eV）和锌锡氮化物ZnSnN₂（带隙1.5 eV）。前者具有高载流子迁移率（10²–10³ cm² V^?1 s^?1），后者则因无毒和丰富元素组成备受关注。

2 Basic conceptual terms and device design

研究采用SCAPS-1D软件模拟FTO/n-ZnO/p-MASnBr₃/p⁺-ZnSnN₂/p⁺⁺-CNTS/Au结构，通过求解泊松方程和连续性方程优化性能。关键参数包括：ETL/吸收层导带偏移（CBO +0.1 eV）和吸收层/HTL价带偏移（VBO +0.05 eV），以平衡载流子提取与复合抑制。

3 Results and discussion

3.1 Identifying the proper ETL

比较六种ETL材料（ZnO、TiO₂等）发现，ZnO因3.3 eV宽带隙和适中CBO（+0.1 eV）表现最佳，其高透光性增强了吸收层的光生载流子生成。

3.2 Identifying the proper HTL

CNTS以VBO +0.05 eV和1.74 eV带隙脱颖而出，其高空穴迁移率和化学稳定性使PCE达30.50%，远超Spiro-OMeTAD（18.75%）。

3.3-3.6 结构优化

• •

  ETL优化：厚度30 nm、掺杂浓度10¹⁹ cm^?3时，PCE提升至30.77%。

• •

  HTL优化：厚度0.5 μm、掺杂10²⁰ cm^?3可最大化电场强度。

• •

  吸收层优化：MASnBr₃（0.8 μm）与ZnSnN₂（0.1 μm）组合实现31.35% PCE，掺杂浓度分别设为10¹⁸ cm^?3和10¹³ cm^?3。

3.7-3.9 缺陷与稳定性分析

• •

  缺陷密度：MASnBr₃缺陷密度需≤10¹³ cm^?3，否则PCE骤降至11.63%。

• •

  温度影响：300 K时PCE为35.88%，440 K时降至30.57%，主要因V_OC和FF的热衰减。

3.10 Quantum efficiency and device optimization

量子效率（QE）在可见光区接近100%，最终优化结构实现V_OC=1.17 V、J_SC=34.39 mA/cm²、FF=89.01%，PCE达35.87%。

3.11-3.12 实验挑战与展望

MASnBr₃需解决Sn²⁺氧化问题，建议采用原子层沉积（ALD）封装；ZnSnN₂需射频磁控溅射（RF sputtering）精确控制化学计量比。

4 Conclusion

该研究通过双吸收层设计和界面工程，为无铅高效太阳能电池提供了理论框架，兼具环境友好性与商业化潜力。