高效准纳米晶体绿色钙钛矿发光二极管中自由激子与自陷激子之间的热力学平衡

《Laser & Photonics Reviews》：Thermodynamic Equilibrium between Free Excitons and Self-Trapped Excitons in Efficient Quasi-Nanocrystalline Green Perovskite Light-Emitting Diodes

钙钛矿LED通过双钝化剂18-冠-6和tBO-Br抑制准二维相，获得高结晶度纳米晶薄膜，光致发光量子产率达93.5%，激子-声子耦合导致低温双发射及长寿命延迟组件，实现29.5%外量子效率、59232 cd/m2亮度和10.81小时半衰期。

　　

摘要

金属卤化物钙钛矿在发光二极管（LED）方面展现出巨大潜力，这得益于它们易于制备且具备优异的光电性能，包括高色彩纯度和高载流子迁移率。然而，其光物理过程仍部分未被阐明。在本研究中，通过引入18-冠-6（18-crown-6）和tBO-Br作为双重钝化剂，通过控制成核和晶体生长过程抑制了准二维（准2D）钙钛矿的形成，从而制备出了具有更高结晶度和各向同性取向的高质量准纳米晶体薄膜。这种协同钝化作用减少了陷阱辅助的非辐射复合现象，使得在520纳米波长下的光致发光量子产率达到93.5%，同时延长了载流子的寿命。值得注意的是，该材料在535纳米波长处表现出双峰发射特性，并且在低温下实现了能量传递的定向性，这揭示了自由激子与自俘获激子（Self-Trapped Excitons, STEs）之间的动态平衡，这种平衡受到强激子-声子耦合的调控。得益于对自俘获激子形成的抑制以及更好的能量对齐，经过双重添加剂处理的绿色钙钛矿LED实现了29.5%的外部量子效率、59232 cd m^?2的高亮度，以及在初始亮度为1000 cd m^?2时长达10.81小时的优异工作寿命，同时保持了较低的性能衰减。双峰发射现象以及长寿命延迟组分的观察，结合对自俘获激子的深入理解，为钙钛矿发光体中的载流子行为提供了深刻而全面的认识。

图形摘要

通过低温下的双峰发射特性和长寿命延迟组分，证明了自由激子与自俘获激子之间的热力学平衡。双重添加剂工程（18-冠-6和tBO-Br）有效抑制了自俘获激子的形成并促进了其反向转换，从而提高了激子利用率，使得钙钛矿发光二极管的最大外部量子效率达到了29.5%，同时增强了其工作稳定性。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。