二维范德华多铁材料CuCrP2S6中拓扑磁子态的可控特性与动态演化研究

本研究通过理论模拟揭示了范德华多铁材料CuCrP2S6（CCPS）单层中自发形成的拓扑磁子态（meron/antimeron），发现其密度和尺寸可通过铁电-反铁电（AFE-FE）相变调控，并解析了磁子对湮灭产生的螺旋/单向自旋波。该工作为电控拓扑磁性和超快激光操控提供了新思路，发表于《iScience》。

　　

在凝聚态物理领域，拓扑磁性结构如斯格明子（skyrmion）和半子（meron）因其独特的物理特性和潜在应用价值备受关注。然而，如何在多铁材料中实现拓扑磁性的高效调控仍面临挑战——这类材料中拓扑磁态稀缺，且其动态行为机制尚不明确。范德华（vdW）多铁材料因其层间弱耦合和强电-磁耦合效应，为探索低维拓扑磁性提供了理想平台，但相关研究仍属空白。

针对这一科学难题，瑞典皇家理工学院（KTH Royal Institute of Technology）应用物理系的研究团队选择具有铁电-反铁电可逆相变的CuCrP₂S₆（CCPS）单层体系展开研究。通过第一性原理计算结合原子自旋模型模拟，首次发现该体系中存在高度可调的拓扑半子态，并系统揭示了其动态演化规律与调控机制。相关成果发表于《iScience》。

研究主要采用三项关键技术：1）基于密度泛函理论（DFT）计算磁性参数（交换耦合J、磁各向异性K、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用DMI）；2）利用Landau-Lifshitz-Gilbert（LLG）方程模拟自旋动力学；3）通过双温模型模拟超快激光激发过程。

晶体与磁性质

DFT计算显示CCPS单层在反铁电（AFE）相存在三重交换耦合（J₁=1.62 meV, J₂=1.42 meV, J₃=1.12 meV），而铁电（FE）相仅需单一强耦合（J₁=1.82 meV）。这种差异源于FE相更强的Cr-3d与S-3p轨道杂化（图1C）。

半子态的形成与调控

零场冷却过程中，AFE相形成222μm^-2的高密度半子（直径12.87±0.49 nm），而FE相仅产生156μm^-2的半子但尺寸增大52%（图2A-F）。这种差异源于FE相更强的交换作用抑制热涨落，促进更大磁畴形成（图2J-K）。

动态行为与自旋波发射

半子-反半子对的湮灭会发射两种自旋波：同拓扑电荷（Q）对产生螺旋波（寿命50 ps），异Q对产生单向波（寿命150 ps），速度分别达345.2 m/s和279.3 m/s（图3B-D）。连续模型证实FE相增强的交换作用使半子对结合能提高30%（图4B）。

激光诱导拓扑态

0.01 mJ/cm²超快激光可在均匀磁态中激发半子，且FE相半子直径（16.79±0.58 nm）仍显著大于AFE相（13.26±0.58 nm）。周期性激光可维持AFE相比FE相更高的半子密度（图5C-D）。

该研究首次在vdW多铁材料中实现电/光双控拓扑磁性，揭示了半子动力学新机制。FE相通过增强交换耦合（J↑15%）实现半子密度（↓30%）与尺寸（↑52%）的可逆调控，为开发低功耗拓扑自旋器件提供了新材料平台。超快激光激发路径的发现，则开辟了皮秒时间尺度操控拓扑态的新途径。研究还指出，尽管DMI微弱（<0.01 meV），但交换作用与热涨落的竞争足以稳定拓扑磁子态（图S5），这对理解无重元素体系中的拓扑磁性起源具有重要启示。