基于静电势引导的多氢键聚合物电解质设计，用于阴离子/阳离子的重新分布

《Advanced Energy Materials》：Electrostatic Potential Guided Design of Multi-Hydrogen Bond Polymer Electrolytes for Anion/Cation Redistribution

多氢键聚合物电解质（MHBPE）通过静电势筛选UPyMA单体，形成阴离子富集的溶剂结构，抑制锂金属负极副反应，提升LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2电池循环稳定性（1500次后81.39%），并优化界面结构。

　　

摘要

由于聚合物电解质具有同时吸附阳离子和阴离子的双离子位点，它们对溶剂化结构及界面演变的影响——这些因素对电池的长期循环性能至关重要——目前仍不明确。本文提出了一种双离子重新分布的概念，以实现阳离子和阴离子在溶剂化层及界面处的最佳分布。作为概念验证，采用静电势（ESP）作为表征参数，筛选出电荷离域程度最高的2-(3-(6-甲基-4-氧代-1,4-二氢嘧啶-2-基)脲基)甲基丙烯酸酯（UPyMA）单体，用于制备多氢键聚合物电解质（MHBPE）。在聚合物内部，[Li⁺···聚合物]之间的显著相互作用以及氢键富集效应促进了富含阴离子的溶剂化结构的形成。在界面处，阴离子的屏蔽作用使得锂金属阳极处的阴离子优先被消耗，从而减少了副反应。令人印象深刻的是，LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂||MHBPE||Li体系在1500次循环后仍保持了81.39%的高容量稳定性。此外，当正极面积负载为6.52 mg cm^?2时，MHBPE在300次循环后仍能保持91.7%的优异容量。这项工作为改进具有双离子吸附位点的电解质的溶剂化结构及优化界面提供了新的指导原则。

图形摘要

开发了一种多氢键聚合物电解质（MHBPE），以优化溶剂化结构和界面化学性质。得益于强烈的离子-偶极相互作用及氢键作用，MHBPE促进了富含阴离子的溶剂化结构及富无机物质的界面的形成。这项工作为设计具有双离子吸附位点的聚合物电解质以实现长期性能提供了新的见解。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。