在富勒烯网络中限制的Pt和Ru之间的D波段电子相互作用调节，加速了氢的溢出过程，从而实现高效且pH值普适的氢演化反应

氢溢流效应通过调控PtM/Ru界面d带电子结构促进析氢反应，PtNi/Ru催化剂在1M KOH（25mV）和0.5M H2SO4（29mV）中分别实现10mA/cm2活性，原位光谱和理论计算揭示了电子结构调控对氢吸附/脱附及水分解过程的优化作用。

　　

摘要

氢在金属支撑的电催化剂上的溢出效应会显著影响氢演化反应（HER）的催化活性。然而，对于金属-金属界面机制的深入理解仍然有限，相关电子结构的探索也较为匮乏。本文发现，通过调节PtM（M=Fe、Co、Ni）和Ru的d带电子结构，可以控制氢的溢出现象。缩小PtM与Ru之间的d带中心能量差（Δ?_d）能够降低氢溢出的能量障碍。具体而言，经过优化的Δ?_d值的PtNi/Ru催化剂表现出优异的HER活性：在1 mol/L KOH和0.5 mol/L H2SO4溶液中，分别只需25 mV和29 mV的过电位即可实现10 mA/cm2的电流密度。多种原位/操作过程中的光谱测量揭示了PtNi/Ru表面的氢吸附与脱附行为，这解释了界面氢溢出的加速现象。理论计算结果表明，可调控的PtNi/Ru d带电子结构有助于促进氢的吸附/脱附以及水的解离过程，从而提升了电催化HER的性能。

图形摘要

通过调节PtM（M=Fe、Co、Ni）与Ru界面处的d带电子结构，可以加速氢的溢出过程，进而促进氢的吸附/脱附及水的解离，从而显著提升电催化氢演化反应（HER）的性能。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。