表面活性剂组装体在流体对流马兰戈尼（Marangoni）流动泵中引导化学传递级联反应

《Advanced Materials Interfaces》：Surfactant Assemblies Directing Chemical Transfer Cascades in Convective Marangoni Flow Pumps

表面张力梯度驱动的Marangoni对流泵通过自组装两性分子髓鞘纤维引导油滴微乳化的化学信号传递，实现A→B→C多级传递。系统利用强疏水滴作为发送端引发涡旋，微滴通过Marangoni逆流被弱疏水接收滴捕获，并可通过光控反应调控流动路径。

　　在现代微流控技术中，液体在微小通道中的流动方式通常受到物理结构的限制。然而，随着对动态、可重构系统需求的增加，研究者们开始探索利用非静态机制来实现更灵活的液流控制。一种新兴的策略是通过表面张力梯度驱动的马朗哥尼流泵，其可以将液流引导至特定位置，从而实现“虚拟边界”的构建。尽管这一技术已经能够实现从位置A到位置B的单向物质转移，但在构建更复杂的多步骤化学传递链（如A→B→C）方面仍然存在挑战。为此，本文提出了一种自下而上的方法，结合了线性两亲性分子自组装形成的髓鞘丝、油微滴的乳化以及在空气/水界面下的马朗哥尼反向流，从而在多个微滴之间实现化学物质的多步骤传递。这种策略为设计可控的表面张力梯度以及利用乳化微滴作为化学信号载体提供了新的工具，使得在完全基于液体的微流控系统中能够实现动态、可编程的化学传递模式。

### 马朗哥尼流泵的原理与应用

马朗哥尼效应是指由于表面张力梯度而引发的物质迁移现象，其在微流控系统中具有独特的潜力。通过在空气/水界面施加梯度，马朗哥尼流可以驱动液体沿着特定路径流动，其流速通常在10至1000微米每秒之间。这种机制已经被广泛应用于实现液滴在复杂路径中的定向转移，例如在迷宫中找到最短路径。然而，单向传递的局限性在于，它无法支持多步化学传递链的构建。因此，研究者们尝试引入更复杂的机制，使得液体不仅能够被吸引，还能够被释放，并在不同位置之间传递化学信号。

本文提出了一种结合自组装与乳化技术的方案，使得液体能够通过马朗哥尼流实现从一个液滴到另一个液滴的化学传递。具体而言，系统由两个主要部分组成：一个基于C??E?的源液滴，以及一个基于油的漏液滴。源液滴中的两亲性分子在空气中形成髓鞘丝，这些丝状结构能够引导乳化液滴的形成，并将其传递至漏液滴。而漏液滴则通过吸收这些乳化液滴，并在空气/水界面下产生反向流，从而将乳化液滴带回到源液滴，形成一个闭环的化学传递系统。这种设计不仅实现了A→B的传递，还允许B→A的回传，从而构建了更为复杂的化学传递链。

此外，研究还展示了如何利用乳化液滴实现从一个液滴到另一个液滴的多步骤传递。例如，在一个系统中，源液滴被设计为连接两个漏液滴的中介，使得化学信号能够从强漏液滴传递到弱漏液滴，从而在不同位置之间建立化学信号的传递路径。这种设计使得化学信号能够通过液滴之间的相互作用，实现跨多个液滴的传递。通过控制液滴之间的表面张力梯度，研究者能够调节传递的方向和强度，从而实现对整个系统的动态控制。

### 乳化液滴的形成与传递机制

在实验中，研究者发现当髓鞘丝被吸引到漏液滴时，会触发乳化液滴的形成。这些液滴在反向流的作用下被传递回源液滴，从而形成一种反馈机制。通过光学显微镜和荧光显微镜，研究者能够观察到这一过程，并验证乳化液滴的传递效果。例如，将荧光染料尼罗蓝A加入漏液滴中，能够观察到其在源液滴中逐渐显现的荧光信号，表明乳化液滴成功地将化学物质从漏液滴传递到了源液滴。

值得注意的是，乳化液滴的形成与传递依赖于液滴之间的表面张力梯度。如果漏液滴的表面张力梯度较弱，或者髓鞘丝的吸引速度不够快，乳化液滴的生成和传递将受到限制。因此，研究者通过调整液滴的成分，如在漏液滴中加入不同浓度的C??E?，来调节其对髓鞘丝的吸引力，从而影响乳化液滴的形成与传递效率。实验结果显示，当漏液滴的表面张力梯度足够大时，乳化液滴能够被有效传递，并在源液滴中积累，形成显著的荧光信号。

### 多步骤化学传递的实现

为了实现更复杂的化学传递链，研究者设计了一个由多个液滴组成的系统。在这一系统中，源液滴作为信号的起点，而两个漏液滴则分别作为信号的接收端和发送端。例如，研究者通过在源液滴中加入尼罗蓝A，并在漏液滴中加入他ptylamine，使得化学信号能够通过乳化液滴传递到另一个漏液滴中。这一过程不仅验证了乳化液滴在化学传递中的作用，还展示了如何通过调节液滴之间的表面张力梯度，实现多步骤的传递。

此外，研究还引入了光控的漏液滴，使得传递过程可以通过外部刺激进行调控。例如，当漏液滴被紫外光照射时，其表面张力会显著增加，从而增强对髓鞘丝的吸引力，并促进乳化液滴的形成和传递。这种光控机制为构建动态、可编程的微流控系统提供了新的可能性，使得化学传递路径可以根据需要进行调整。

### 可重构微流控系统的潜力

本文提出的方法不仅能够实现单向和双向的化学传递，还能够支持多步骤传递链的构建。通过调整液滴的成分和位置，研究者能够控制传递的方向、强度以及路径。这种可重构性为微流控系统的应用提供了更大的灵活性，例如在化学合成、单细胞分析和化学反应监测等领域，系统可以根据实际需求动态调整。

此外，该方法还能够支持多个液滴之间的同步传递。例如，在一个系统中，两个源液滴分别向一个漏液滴传递不同的化学物质，而漏液滴则能够同时接收并响应这些信号。这种多源单漏的模式使得微流控系统能够实现更复杂的化学反应网络，从而为高通量实验和多步骤反应提供支持。

### 结论与未来展望

本文的研究成果表明，通过结合自组装、乳化以及表面张力梯度控制，可以实现基于马朗哥尼流泵的多步骤化学传递系统。这一方法不仅克服了传统微流控系统中静态通道布局的局限性，还为构建动态、可重构的液滴网络提供了新的思路。未来，这种技术有望应用于更广泛的领域，如化学反应的定向控制、药物输送、生物分析等。通过进一步优化液滴之间的相互作用机制，以及引入更多类型的外部刺激（如温度、pH值、电场等），可以实现更加精细的化学传递控制，从而推动微流控技术向更智能、更灵活的方向发展。