外延界面驱动的单层WS2–MoS2横向异质结构中的光响应增强

《Advanced Functional Materials》：Epitaxial Interface-Driven Photoresponse Enhancement in Monolayer WS2–MoS2 Lateral Heterostructures

二维过渡金属二硫属化物异质结的原子级界面工程显著提升光探测器性能，实现1850 mA·W?1的高响应度和4.36×1011 Jones的检测灵敏度，光谱响应覆盖紫外至近红外，电荷分离增强源于界面电场（≈50 mV·μm?1）和非线性光学效应。

　　2D过渡金属二硫化物（TMDs）异质结构正在推动下一代光电子技术的发展。这类异质结构在调节电荷分离和载流子动力学方面发挥着至关重要的作用，但其背后的传输机制仍不完全清楚，这在一定程度上限制了其在实际应用中的推广。本研究通过化学气相沉积（CVD）技术合成了单层WS?-MoS?横向边缘异质结构，首次揭示了异质界面在电荷分布和光响应特性中的关键影响。基于这种异质结构制备的光电探测器表现出从紫外到近红外的宽谱响应范围，在565纳米波长光照下实现了高达1850 mA/W的峰值响应率和4.36 × 1011 Jones的检测度，相比单独的单层MoS?或WS?器件，性能提升了约200%。这一结果直接证明了横向异质结构工程的协同优势。通过空间分辨的表面电势成像和二次谐波产生（SHG）成像，研究发现性能的提升源于异质界面，确认了界面电场和非线性光学效应在载流子动力学中的关键作用。该研究提供了将原子级无缝界面特性与宏观器件性能提升直接联系的实验证据。这些发现强调了通过CVD生长的WS?-MoS?横向异质结构在高性能光电探测器中的巨大潜力，并确立了界面工程作为推进二维半导体器件技术的重要策略。

在这一研究中，研究人员通过优化的单步低压化学气相沉积（LPCVD）工艺，成功合成了单层WS?-MoS?横向异质结构，实现了原子级无缝、低缺陷的界面。这种异质结构的形成得益于顺序的边缘异质外延生长以及前驱体的精准放置。LPCVD方法能够产生活跃且未饱和的边缘键，从而通过减少氧钝化实现精确的边缘异质外延生长。通过系统地研究带结构和异质界面在提升光电性能中的关键作用，研究人员发现，原子级无缝的界面在精确控制生长条件后，使电荷载流子密度增加了两倍，并促进了高效的电荷分离。这种电荷分离是由类型II带对齐和强界面电场（约为50 mV/μm）驱动的，从而显著提升了器件性能。特别是，所制备的光电探测器在565纳米波长光照下表现出宽谱响应，其峰值响应率达到了1850 mA/W，检测度为4.36 × 1011 Jones，显著优于其他基于MoS?-WS?的光电探测器。此外，该器件还展示了低噪声等效功率（NEP）为1.9 × 10?1? WHz?1/2、高外部量子效率（EQE）为407%等关键性能参数，进一步突显了其在光电子器件中的卓越表现。

该研究还通过扫描电子显微镜（SEM）和高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）对所制备的单层横向异质结构进行了详细的结构分析。这些技术不仅揭示了异质界面的原子级注册情况，还证明了界面的平滑性和稳定性。HRTEM图像显示，WS?和MoS?在界面处形成连续的六边形晶格结构，具有六重对称性，表明界面几乎没有晶格畸变，进一步验证了近完美的横向外延界面的形成。此外，研究人员还通过高分辨率的环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）对界面结构进行了深入分析，观察到WS?和MoS?的原子排列呈现出一种锯齿状的配置，与Gong等人近期的研究结果一致。这一结构特征不仅保证了材料的原子级结合，还为载流子的高效传输提供了物理基础。

为了进一步理解异质界面对光响应特性的影响，研究人员利用光致发光（PL）测量和空间分辨的表面电势成像技术，对界面处的载流子行为进行了详细分析。PL光谱显示，界面处的发光强度明显低于单独的WS?或MoS?区域，这表明在异质界面处发生了非辐射复合过程，从而减少了光子的损失。同时，表面电势分布图像揭示了在界面处存在明显的电势梯度，表明异质界面处形成了内建电场，有助于电荷载流子的分离和定向传输。这种内建电场的存在是由于界面处的类型II带对齐结构，使得电子和空穴能够有效地在界面两侧分离，从而减少暗电流并提高光电响应效率。此外，SHG成像进一步验证了界面处的非线性光学响应，表明界面处的强耦合效应和电场作用显著增强了光子与材料之间的相互作用，从而提升了光检测性能。

研究还通过电学测试对异质界面的载流子传输特性进行了评估。通过在界面处设置顶接触电极，并利用重掺杂的p型硅（p++）作为全局背栅，研究人员构建了一个三端场效应晶体管（FET）器件，以评估界面处的载流子行为。实验结果显示，异质结构器件的阈值电压（V_T）比单独的单层WS?器件显著偏移，表明界面处的电荷转移增强了载流子浓度，从而提升了器件的电学性能。此外，界面处的场效应载流子密度（n_e）达到4.55 × 1012 cm?2，远高于单独的WS?器件（n_e = 2.41 × 1012 cm?2），进一步说明了异质结构在提升载流子迁移率方面的优势。这一现象可能是由于界面处的强内建电场和优化的接触特性所导致的。

在对异质界面的动态特性进行研究时，研究人员采用了时间分辨光致发光（TRPL）技术。结果表明，在纳秒时间尺度上，界面处的载流子寿命与单独的MoS?和WS?区域相似，进一步验证了界面处的低缺陷特性。同时，研究人员还通过SHG和TRPL成像，观察到界面处的光子-物质相互作用显著增强，这可能与界面处的强电场和界面结构的低畸变有关。此外，界面处的电荷扩散系数高达单层材料的三个数量级，表明在异质界面处的电荷传输效率显著提高。这种快速扩散可能源于界面处的偶极-偶极排斥效应和Mott转变现象，这些效应为载流子的高效分离和定向运动提供了通道。

为了全面评估该异质结构器件的性能，研究人员还进行了光电器件的综合测试。测试结果表明，该器件在低光强条件下表现出更高的响应效率，这可能与界面处的陷阱态有关。在低光强时，陷阱态会捕获部分光生电子，从而减少电子-空穴对的辐射复合。随着光强的增加，陷阱态的捕获能力逐渐受限，导致响应率的提升。这一现象与光生载流子的密度和迁移率有关，进一步说明了异质界面在光电器件中的重要性。此外，研究人员还通过实验数据拟合，确定了响应率与光强之间的关系，以及电荷传输路径对器件性能的影响。

本研究的成果不仅为二维材料异质结构的设计和合成提供了新的思路，也为开发高性能光电探测器奠定了坚实的理论基础。通过优化的CVD生长方法，研究人员成功制备了具有原子级无缝界面的WS?-MoS?横向异质结构，其在光响应范围、响应率、检测度和外部量子效率等方面均表现出优异的性能。这些结果表明，界面工程在提升二维半导体器件性能方面具有巨大潜力，尤其是在实现宽光谱响应和高灵敏度的应用中。未来的研究可以进一步探索其他类型的TMD异质结构，以及如何通过调控界面特性来提升器件的性能，为下一代光电子器件的发展提供更多的可能性。