各向异性外力诱导构建的二维单层大孔Fe?N?C催化剂：显著提升质量传递效率，实现高效氧还原

《Advanced Functional Materials》：Anisotropic Outward Force-Induced Construction of 2D Monolayered Macroporous Fe?N?C Catalysts with Enhanced Mass Transfer for Efficient Oxygen Reduction

二维单层大孔碳基催化剂通过外力诱导孔工程实现活性位点高效利用，氧还原反应半波电位达0.904 V，分子动力学模拟证实质量传递效率提升3.4倍。

　　

摘要

尽管微孔可以有效容纳Fe?N₄活性位点以用于Fe?N?C催化剂，但只有那些靠近外表面的Fe?N₄位点才能被有效利用。本文通过对基于N掺杂石墨烯量子点（N-GQDs）的二维单层多孔碳纳米片Fe?N?C催化剂（Fe-MaPCS）进行几何工程改造，以提高其催化性能。这种独特的二维单层碳纳米片结构有利于电子和物质的传输，最初是通过热解二维Fe³⁺/N-GQDs杂化前驱体制备得到的。随后，利用各向异性的外力诱导孔结构工程方法，形成了相互连通的宏观孔隙，显著增加了外表面面积，从而提高了微孔中Fe?N₄位点的可及性。优化后的Fe-MaPCS-100的独特二维多孔结构对于促进物质传输至关重要，使其在氧气还原反应中的性能表现出色，半波电位为0.904 V（相对于RHE），远超以微孔为主的Fe-MiPCS。分子动力学模拟进一步证实，Fe-MaPCS-100中的氧气流速是Fe-MiPCS的3.4倍，这一结果与松弛时间分布分析及计算得到的$D_{O_2}$结果一致，从而验证了二维多孔结构对提高物质传输效率的积极作用。

图形摘要

通过结合两种特殊的前驱体——N掺杂量子点和ZIF-8，实现了二维单层多孔Fe?N?C催化剂的各向异性外力诱导构建。这种方法形成了具有相互连通宏观孔隙和较大外表面面积的二维层状结构，有利于物质传输并暴露更多活性位点。因此，该设计在锌-空气电池（无论是液态还是固态电解质）中展现出显著的氧气还原反应性能潜力。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。