基于微观结构工程的电化学性能优化：以盐水中电解质为例

《Advanced Functional Materials》：Microstructural Engineering-Driven Electrochemical Performance in Water-in-Salt Electrolytes

本研究揭示水合盐电解质（WiSE）在锌基电池中浓度依赖的调控机制，通过电化学测试、拉曼光谱和构建多物理场耦合模型，明确了微观结构对循环性能和极化行为的影响，确定了溶解能参数，并成功模拟电压响应及电解质浓度分布，建立结构-性能关系新范式。

　　

摘要

含水盐电解质（WiSE）作为一种有前景的水基锌电池电解质，通过有效抑制氢气的释放并显著提高电池的循环可逆性而受到关注。然而，目前的研究尚未深入理解微观结构与宏观性能之间的关联机制，特别是在宏观尺度模拟方面。本研究通过综合电化学测试、电解质表征和建模，全面探讨了浓度依赖性的电化学调控机制。首先，微观结构特征从根本上决定了电池的关键性能指标，如循环效率和极化行为。接着，通过创新设计的开路电位差实验，成功确定了WiSE颗粒的溶剂化能参数；拉曼光谱分析揭示了Zn²⁺配位环境及水分子溶剂化结构的浓度依赖性变化。更重要的是，研究人员开发了一个多物理场耦合模型，该模型考虑了动态溶剂化反应和溶解-沉积过程，成功再现了锌对称电池的电压响应特性，并解析了电解质的时空浓度分布。这项工作不仅加深了对WiSE中结构-性能关系的理解，还建立了一种多尺度研究方法和结构-活性关联模型。这种方法为解决离子液体等浓缩系统中的多尺度结构-性质关系提供了新的范式，对推动电化学储能系统的发展具有战略意义。

图形摘要

本研究通过电化学测试、表征和建模，揭示了含水盐电解质在锌基电池中的浓度依赖性调控机制。实验测定了溶剂化能参数，拉曼光谱分析了Zn²⁺和H₂O的配位变化。随后，构建了一个多尺度模型来模拟电池电压和电解质的时空浓度分布，为研究浓缩电解质中的结构-性质关系提供了一种新方法。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。