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MOF衍生氧化物负载金属纳米催化剂:协同催化N2O分解与CO氧化的新型平台
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年08月20日 来源:Journal of Environmental Chemical Engineering 7.2
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(编辑推荐)本研究创新性地通过热解MIL-101(Cr)制备钯负载催化剂,在CO/O2/He气氛中获得的(2%Pd/MIL)-T材料展现出卓越性能:140℃实现CO完全转化,550℃完成N2O分解(空速240,000 ml·h-1·gcat-1),其纳米晶Cr2O3域和碳基质均匀分散的Pd纳米颗粒为突破N2O高温分解瓶颈提供新策略。
亮点
本研究揭示了通过精确调控金属有机框架(MOF)热解环境构建多功能纳米催化剂的新范式。在CO/O2/He气氛中制备的(2%Pd/MIL)-T催化剂,如同被施以"分子炼金术",其纳米晶Cr2O3骨架与碳基质的完美联姻,创造了令人惊叹的"低温烧CO(140℃),高温斩N2O(550℃)"的双重催化奇迹。
结果与讨论
热重分析(TGA)显示MIL骨架在275-440℃发生"凤凰涅槃"式的转变(图S1)。X射线衍射(XRD)图谱中,那些如同"指纹"般独特的衍射峰证实了Cr2O3纳米晶的形成(空间群R-3c)。透射电镜(TEM)捕捉到的5-8nm钯纳米粒子,就像珍珠般均匀镶嵌在碳基质中。特别有趣的是,CO/O2/He气氛处理的样品展现出"青春永驻"的特性——经过100小时老化实验后仍保持95%以上CO转化率,这归功于碳基质对Pd粒子的"防团聚铠甲"作用。
结论
这项研究如同打开了一扇"绿色催化"的新窗口:通过MOF热解工程,我们获得了具有"温度自适应"特性的纳米催化剂。其中Cr2O3纳米域扮演着"能量中转站"角色,而残留碳基质则如同"纳米牢笼"般稳定金属颗粒。这种"一石二鸟"的设计策略,为同时治理N2O(温室气体)和CO(有毒气体)提供了工业应用前景。
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