基于全发射峰自洽拟合的SnTe X射线光电子能谱氧化态深度剖析新方法

本文推荐：该研究创新性地提出通过自洽拟合X射线光电子能谱（XPS）中所有发射峰的方法，实现了对SnTe薄膜表面氧化态梯度分布的精准深度剖析。该方法突破了传统单峰分析（AR-XPS）的局限性，通过多角度/多动能电子信号协同建模，显著提升了化学态深度分布的解析可靠性，为拓扑绝缘体表面化学表征提供了新范式。

　　

Highlight

本研究通过自洽拟合SnTe薄膜X射线光电子能谱（XPS）中所有发射峰，开发了一种创新的氧化态深度剖析方法。传统XPS分析仅利用主峰信号，而本工作首次整合了不同动能电子（对应不同信息深度）的协同信号，显著提升了拓扑绝缘体表面氧化层梯度分布的解析精度。

Experimental

50 nm厚的SnTe薄膜通过射频磁控溅射（RF sputtering）沉积在硅基底上，经1个月大气暴露形成天然氧化层。采用扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）表征表面形貌，XPS数据采集使用单色化Al K_α射线（1486.6 eV），能量分辨率达0.5 eV。

Results

TEM截面显示SnTe表面存在连续氧化层（图2c），XPS多峰拟合揭示Sn 3d_5/2（486.5 eV）和3d_3/2（494.9 eV）双峰特征。通过建立动能依赖的电子逃逸深度模型，发现低动能电子（如Sn 4d）对表层氧化态更敏感，而高动能电子（如Te 3d）主要反映体相信息。

Uncertainties

关键误差来源包括：i) 峰拟合中背景扣除和线形选择（图S1），ii) 电子有效衰减长度（EAL）计算偏差，iii) 原子数密度假设差异。通过蒙特卡洛模拟评估，氧化层厚度d=2.3±0.3 nm，界面扩散系数σ=0.8±0.2 nm。

Discussion

该方法突破了传统单能模型将界面简化为阶梯函数的局限，特别适用于分析具有宽浓度梯度的氧化层体系。研究揭示了SnTe表面氧化过程形成SnO/ SnTe渐变界面，这对理解拓扑绝缘体表面态调控至关重要。

Conclusion

该自洽多峰拟合策略不仅提高了XPS深度剖析的可靠性，更开创了全面解析能谱数据的新途径。未来可拓展至其他功能材料表面化学态的多尺度表征。