环状硫醚电解质添加剂1,4-二噻烷的双界面调控策略实现高压锂金属电池长效循环

为解决碳酸酯电解质中锂金属电池(LMBs)界面不稳定导致的枝晶生长和性能衰减问题，研究人员开发了新型环状硫醚添加剂1,4-二噻烷(1,4-DH)。该添加剂通过优先吸附在Li负极和NCM811(LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2)正极表面，驱动PF6-富集并形成富含硫的无机界面相(LiF/Li2S)，使LFP全电池实现3000次循环(87.54%容量保持率)和4.8V高压稳定循环，为无氟电解质工程提供新思路。

　　

这项突破性研究揭示了环状硫醚化合物1,4-二噻烷(1,4-DH)在提升高压锂金属电池性能中的双重调控机制。在传统碳酸酯电解质体系中，这种环境友好型添加剂展现出独特的界面调控能力：既能优先吸附在锂金属负极表面，又能与高镍正极NCM811(LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂)紧密结合，有效排挤溶剂分子并诱导PF₆^-阴离子在电极界面富集。更为精妙的是，1,4-DH在循环过程中会优先分解，协同促进PF₆^-的分解，最终构建出以无机成分为主(LiF和Li₂S)的稳定固态电解质界面(SEI)和正极电解质界面(CEI)。这种"一石二鸟"的设计策略使锂铁磷酸盐(LFP)全电池在3000次循环后仍保持87.54%的容量，平均库伦效率高达99.99%。特别值得关注的是，该添加剂成功解决了4.8V超高电压下NCM811正极的裂纹问题，并在极端温度条件(-10°C至60°C)和实用化软包电池配置中展现出卓越的适应性。这项研究为开发无氟、高能量密度锂金属电池提供了切实可行的电解质工程方案。