通过长寿命的布洛赫表面波极化子实现高效且可调的光化学电荷转移

《Nature Nanotechnology》：Efficient and tunable photochemical charge transfer via long-lived Bloch surface wave polaritons

通过动量分辨飞秒光谱学可视化极化子驱动分子电荷转移，利用Bloch表面波极化子实现长寿命（100-400fs）混合态泵浦，在聚合物基质中促进振动辅助供体-受体电荷分离，能量驱动降低0.5eV，内量子效率0.77。

　　

摘要

混合光-物质分子激子-极化子态已被提出作为一种直接改变化学光诱导分子电荷转移反应效率和速率的策略。然而，由于实验上的挑战难以准确分离这种效应，极化子驱动的光化学过程的有效性仍然是一个未解决的问题。在这里，我们展示了在何种条件下可以通过动量分辨的超快光谱技术实现并可视化光诱导的极化子电荷转移。利用布洛赫表面波极化子，可以满足电荷转移的关键条件。这些极化子具有优异的色散特性，能够选择性地激发寿命较长的混合态（100–400飞秒），从而实现分散在聚合物基质中的供体分子与受体分子之间的振动辅助电荷转移。通过这种方法，我们调节了电荷分离的能量驱动力，使其比仅使用纯激子泵浦时降低了多达0.5电子伏特，而纯激子泵浦的内部量子效率为0.77。这些结果证实了使用精心设计的光子系统确实可以实现可调且高效的极化子驱动分子电荷转移。