信息棘轮机制在非平衡条件下提高了分子识别的选择性

《Nature Nanotechnology》：An information ratchet improves selectivity in molecular recognition under non-equilibrium conditions

分子识别通过动力学控制提升选择性的机制研究。利用DNA杂交模型，展示非生物信息棘轮机制可将正确双链选择性从2:1提升至6:1，计算表明0.33比特信息增益需3.0 kJ/mol自由能，结构不对称性在非平衡条件下实现富集，为解决爱因斯坦悖论提供新途径。

　　

摘要

分子识别对于控制化学过程至关重要，它传递分子指令以引发包括结构形成、信号传导和复制在内的各种反应。通常，分子识别的选择性受热力学控制；然而，当需要更高的识别精度时，自然界会通过一种能量耗散的动力学控制机制来提高识别的选择性。在这里，我们以DNA杂交为例，展示了一种非生物信息棘轮机制，该机制在能量耗散条件下将“正确”双链的识别选择性从平衡状态下的2:1提高到了6:1。DNA链的结构不对称性引入了反应网络中的动力学不对称性，从而在非平衡状态下实现了分子的富集。我们利用香农熵理论量化了与选择性增强相关的自由能成本，发现每增加0.33比特的信息量，就会伴随至少3.0千焦/摩尔的自由能损失。此外，我们设计的这种简化错误校正系统的结构表明，无需生物机制就能将分子识别的精度提高到热力学预期值以上，这为解决Eigen悖论提供了一条新的思路。