不匹配的氢键供体-受体化学计量策略使得热固性聚氨酯弹性体具有高强度、抗裂性和可回收性

《Advanced Functional Materials》：Mismatched Hydrogen Bond Donor-Acceptor Stoichiometry Strategy Enables High-Strength, Crack-Resistant, and Recyclable Thermosetting Polyurethane Elastomer

热固性聚氨酯弹性体通过分子工程引入酰基胍基团与硼氧阴离子网络形成氢键供体-受体比例失衡，优化材料性能，实现高强度（69.15 MPa）、高延展性（1559%）及自愈可回收特性。

　　

摘要

尽管热固性聚氨酯弹性体在各个行业中得到广泛应用，但由于其不可回收性和强度与韧性之间的平衡问题，它们在发展过程中面临诸多挑战。本文提出了一种分子工程策略来应对这些挑战。通过在硼氧杂环烷烃共价网络中引入酰基半卡巴嗪（ASC）基团（草酰二肼、1,3-二氨基脲），并调整氢键供体-受体之间的化学计量比，可以精确调控结合能，有效避免氢键聚集，从而优化能量耗散，提高材料对外部应力的抵抗能力。该策略显著增强了热固性聚氨酯的性能，使其具有极高的拉伸强度和断裂伸长率（分别为69.15 MPa和1559%），同时具有出色的韧性（461.8 MJ m^?3）。这种动态双网络结构使该高性能热固性聚氨酯在长期拉伸循环中表现出优异的疲劳抵抗性和抗冲击性。此外，它还具有良好的可回收性和自修复能力。总之，所提出的氢键供体-受体数量不匹配的分子设计方法，为合成同时具备优异机械性能和高动态特性的热固性聚氨酯弹性体提供了一种可行的途径。

图形摘要

氢键供体-受体之间的不平衡结构赋予了热固性聚氨酯弹性体卓越的强度、韧性和抗缺口性能。同时，氢键和硼氧杂环烷烃的动态特性使其具备自修复能力和可回收性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。