源自三聚氰胺的类石墨烯碳氮（C?N?）材料用于废水中的六价铬（Cr(VI)）电化学检测

《Materials & Design》：Melamine-derived graphene-like C 3N 4 materials for electrochemical detection of Cr(VI) in wastewater

Ag@RC复合材料通过负载银增强碘吸附能力，15%Ag@RC吸附量达1292 mg/g，XRD等证实Ag与C协同化学吸附形成AgI。

　　

Xingtong Liu|Wenjuan Wang|Yingwei Xiong|Yi Ding

摘要

由于新型吸附剂和高效捕获技术的发展，放射性碘蒸气的处理面临诸多挑战。本文采用稻壳衍生碳/纳米银（Ag@RC）复合材料作为吸附剂，该复合材料以稻壳衍生碳（RC）为载体，能够有效吸附碘蒸气。研究了银含量、碘浓度、吸附温度和时间对Ag@RC材料碘吸附性能的影响。同时，还探讨了银（Ag）与碳（C）组分之间的协同作用对碘吸附的影响。结果表明，Ag@RC材料表现出破纪录的碘蒸气吸附能力，这归功于银与碳之间的协同吸附效应。其中，15%Ag@RC材料的吸附能力达到了1292 mg/g。吸附动力学、XRD、EDS和XPS分析结果证实了化学吸附的存在，化学吸附过程涉及I₂与银（Ag）反应生成AgI。这些结果表明，Ag@RC材料具有潜在的碘蒸气捕获应用价值。

引言

核能是一种低碳、稳定且高效的能源，在实现碳中和的目标中不可或缺[1]、[2]、[3]、[4]。然而，随着核能的快速发展，乏燃料的储存量将不断增加。在乏燃料处理过程中会释放出大量放射性废气，其中含有长期存在的¹²⁹I，对环境造成严重危害[5]、[6]、[7]。因此，开发新型吸附剂和高效捕获技术对于放射性碘蒸气的管理具有重要的实际意义。

目前，放射性碘的处理在核废料管理领域被视为极具挑战性。吸附技术因其卓越的处理性能、成本效益、简单的基础设施和操作流程而受到青睐[8]、[9]、[10]。近年来，基于吸附技术，已经开发出多种具有不同特性的吸附剂用于有效捕获碘蒸气，包括碳材料[11]、[12]、[13]、银基材料[14]、[15]、[16]、[17]、铋基材料[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]以及铜基材料[26]、[27]、[28]、[29]。其中，负载金属（铋和铜）的稻壳衍生碳（RC）材料在碘吸附方面表现优异。特别是，一种以稻壳为碳基体的新型铋/C复合材料显示出有效的碘蒸气去除能力[30]。这些铋基碳材料表现出良好的碘气吸附能力，而含有铜的稻壳前驱体制备的碳材料更是实现了高达1282 mg/g的吸附能力，这得益于铜与碳之间的协同作用[31]。这些结果表明，这些材料成本低廉且吸附性能优异。此外，稻壳衍生碳（RC）在多个领域具有广泛的应用前景[32]、[33]、[34]，因此是制备金属基碘吸附剂的理想载体。最近，许多金属基RC材料被制备并应用于碘吸附研究。先前的研究表明，通过负载铋（Bi）和铜（Cu）等特定金属，RC的碘吸附性能得到提升。银基吸附剂因其对碘的亲和力以及吸附后形成的稳定AgI而备受关注[17]。然而，目前尚未研究银对RC材料碘吸附性能的改善效果。本研究采用RC作为载体制备了Ag@RC材料，通过改变银含量、碘浓度、吸附温度和时间来研究其碘吸附性能，并系统探讨了银与碳组分之间的协同作用及其对碘蒸气捕获的影响，同时阐明了Ag@RC材料的吸附机制。

部分内容

RC的制备

本研究采用稻壳生物质作为RC材料的可持续碳源。制备过程参照文献[30]进行：稻壳在N₂气氛下于600 °C烧结4小时，随后在室温下用10% HF溶液处理2小时并保持磁力搅拌。过滤、洗涤和干燥后获得RC材料，再通过200目筛子进行研磨和筛分。

Ag@RC的制备与表征

首先通过XRD分析确认了Ag@RC材料的相结构，验证了其成功合成。图2展示了xAg@RC材料的XRD图谱。采用AgNO₃作为银源通过浸渍还原法加载银后，RC的衍射峰消失，这可能是由于200 °C下水热处理导致RC发生非晶化[30]。

结论

本研究成功制备了以RC为载体的xAg@RC材料，并证明了其有效的碘蒸气吸附能力。通过XRD、SEM、EDS和N₂吸附-脱附分析证实了通过浸渍法（以AgNO₃为银前驱体、RC为载体）成功合成了xAg@RC材料。这些材料展现出破纪录的碘蒸气吸附能力。

CRediT作者贡献声明

Wenjuan Wang：负责初稿撰写、实验设计及数据分析。Xingtong Liu：负责初稿撰写、方法学设计、实验设计及数据整理。Yingwei Xiong：负责审稿与编辑、结果验证及项目管理。Yi Ding：负责审稿与编辑、项目监督、资金申请及概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。

致谢

感谢四川省科技计划（项目编号2023NSFSC0356）和绵阳师范学院（项目编号QD2023A37）的财政支持。