使用密度泛函理论（DFT）研究了Cs?RbAuM?（其中M = Cl, F）的结构、电子和光学特性

《Materials & Design》：DFT Study of Structural, Electronic, and Optical Characteristics of Cs 2RbAuM 6 (M = Cl, F)

Ag@RC复合材料通过稻壳衍生碳负载纳米银制备，研究其碘蒸气吸附性能，发现15%Ag@RC吸附容量达1292 mg/g，协同效应增强吸附，XRD等证实化学吸附机制形成AgI。

　　

Xingtong Liu|Wenjuan Wang|Yingwei Xiong|Yi Ding

摘要

由于新型吸附剂和高效捕获技术的发展，放射性碘蒸气的处理面临诸多挑战。本文采用稻壳衍生碳（RC）作为载体，合成了碳/纳米银（Ag@RC）复合材料，并将其开发用于高效吸附碘蒸气。研究了银含量、碘浓度、吸附温度和时间对Ag@RC材料碘吸附性能的影响。同时，还探讨了银（Ag）与碳（C）组分之间的协同作用对碘吸附的影响。结果表明，Ag@RC材料表现出破纪录的碘蒸气吸附能力，这归功于银和碳之间的协同吸附效应。其中，15%银含量的Ag@RC材料实现了1292毫克/克的吸附容量。吸附动力学、XRD、EDS和XPS分析结果证实了化学吸附的存在，该化学吸附过程涉及I₂与银（Ag）反应生成AgI。这些结果表明，Ag@RC材料有望成为有效的碘蒸气捕获剂。

引言

核能是一种低碳、稳定且高效的能源，在实现碳中和的目标下具有重要意义，因此受到全球的青睐[1]、[2]、[3]、[4]。然而，随着核能的快速发展，乏燃料的储存量将不断增加。在乏燃料处理过程中会释放出大量放射性废气，其中含有长寿命的¹²⁹I，对环境造成严重危害[5]、[6]、[7]。因此，开发新型吸附剂和高效捕获技术对于放射性碘蒸气的管理具有重要的实际意义。

目前，放射性碘的处理在核废料管理领域被认为极具挑战性。吸附技术因其卓越的处理性能、成本效益、简单的基础设施和操作流程而备受青睐[8]、[9]、[10]。近年来，基于吸附技术，已经开发出多种具有独特性能的吸附剂用于有效捕获碘，包括碳材料[11]、[12]、[13]、银基材料[14]、[15]、[16]、[17]、铋基材料[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]以及铜基材料[26]、[27]、[28]、[29]。其中，负载金属（铋和铜）的稻壳衍生碳（RC）材料在碘吸附方面表现优异。特别是，一种以稻壳为碳基体的新型铋/C复合材料显示出高效的碘蒸气去除能力[30]。基于稻壳前驱体制备的铜掺杂碳材料实现了1282毫克/克的吸附容量，这得益于铜和碳之间的协同作用[31]。这些结果表明，这些材料成本低廉且具有良好的碘吸附性能。此外，稻壳衍生碳（RC）在多个领域展现出优异的应用性能[32]、[33]、[34]，因此有望成为金属基碘吸附剂的理想载体。近期，许多金属基RC材料被制备并应用于碘吸附研究。先前的研究表明，通过负载铋（Bi）和铜（Cu）等特定金属，RC的碘吸附性能得到了提升。银基吸附剂因其对碘的良好亲和力以及吸附后形成的稳定AgI而受到关注[17]。然而，尚未有研究利用银来改善RC材料的碘吸附性能。值得注意的是，银基稻壳衍生碳材料（Ag@RC）的制备及其对碘蒸气的吸附行为尚不明确。

在本研究中，以稻壳衍生碳（RC）为载体制备了Ag@RC材料。Ag@RC材料的合成过程如图1所示。通过改变银含量、碘浓度、吸附温度和时间，研究了其碘吸附性能，并系统探讨了银和碳组分之间的协同作用及其对碘蒸气捕获效果的影响。同时，阐明了所制备Ag@RC材料的碘蒸气吸附机制。

章节摘要

稻壳衍生碳（RC）的制备

本研究采用稻壳生物质作为RC材料的可持续碳源。制备过程遵循文献[30]中的描述：稻壳在N₂气氛下于600 °C下烧结4小时，随后在室温下用10%的HF溶液处理2小时并保持磁搅拌。过滤、洗涤和干燥后获得RC材料。将RC材料研磨并通过200目筛网筛选。

Ag@RC的制备与表征

首先通过XRD分析确认了Ag@RC材料的相结构并验证了其成功合成。图2展示了xAg@RC材料的XRD图谱。使用AgNO₃作为银源通过浸渍还原法加载银后，RC材料的衍射峰消失，这可能是由于200 °C下热处理10小时导致RC发生非晶化转变（PDF编号04-0783）。

结论

本研究成功制备了以稻壳衍生碳（RC）为载体的xAg@RC材料，并证明了其有效的碘蒸气吸附能力。通过XRD、SEM、EDS和N₂吸附-脱附分析，证实了采用浸渍法（以AgNO₃为银源、RC为载体）成功合成了xAg@RC材料。这些材料展现了破纪录的碘蒸气吸附容量。

CRediT作者贡献声明

Wenjuan Wang：撰写初稿、数据分析。Xingtong Liu：撰写初稿、方法设计、数据分析、数据管理。Yingwei Xiong：审稿与编辑、结果验证、项目协调。Yi Ding：审稿与编辑、项目监督、资金筹集、概念构思

利益冲突声明

作者声明没有已知的可能影响本文研究结果的财务利益或个人关系。

利益冲突声明

作者声明没有已知的可能影响本文研究结果的财务利益或个人关系。

致谢

感谢四川省科技计划（项目编号2023NSFSC0356）和绵阳师范学院（项目编号QD2023A37）的财政支持。